2023年10月7日，Nat. Commun.在线发表了吉林大学/中山大学姚向东教授、澳大利亚卧龙岗大学陈俊教授和浙江工业大学贾毅教授
课题组的研究论文，题目为《
Unveiling the dynamic active site of defective carbon-based electrocatalysts for hydrogen peroxide production
》。
目前，使用最广泛的化学燃料，包括氢气（H
2
）、
氨（N
H
3
）和
过氧化氢（
H
2
O
2
），通过一系列
大型集中式反应器生产和精炼的
。一种通过氧还原反应
（2
e
−
O
RR）的
双电子路径选择性电催化合成
H
2
O
2
的替代途径由于能够在环境条件下实现多尺度可靠的生产而引起了相当大的关注。非金属碳材料中活性位点的识别对于开发实用的电催化剂至关重要，但由于反应过程中难以捉摸的动态结构演化过程，因此解决活性位点的精确
构型
仍然是一个挑战。
在此研究中，作者揭示了氧修饰缺陷石墨烯（DG）的动态活性位点识别过程。首先，对石墨烯上的缺陷密度和氧基团类型进行了精确的控制，并结合电催化性能评估，揭示了以前被忽视的
缺陷密度与
2
e
−
氧还原性能之间的正相关关系
。研究观察到
电催化驱动的氧基团重新分布现象
，这缩小了活性位点的
潜在构型范围
。通过多种原位技术和理论光谱模拟监测了动态演化过程，
解析了主要活性位点（五边形缺陷上的羰基）和关键中间体（*OOH）的构型
，深入了解催化机理，为非金属碳材料
的研究提供了一个范式
。
图5
原位拉曼光谱法监测O-DG催化剂上
氧基团
的动态演化
图6
不同氧基团修饰碳缺陷位点上
2
e
−
ORR路径的DFT计算
Wu, Q., Zou, H., Mao, X. et al. Unveiling the dynamic active site of defective carbon-based electrocatalysts for hydrogen peroxide production.
Nat. Commun
.,
2023
, 14, 6275. https://doi.org/10.1038/s41467-023-41947-7
【其他相关文献】
[1] Lu, Z., Chen, G., Siahrostami, S. et al. High-efficiency oxygen reduction to hydrogen peroxide catalysed by oxidized carbon materials.
Nat. Catal
.,
2018
, 1, 156–162. https://doi.org/10.1038/s41929-017-0017-x
[2]
Jia, Y., Zhang, L., Zhuang, L. et al. Identification of active sites for acidic oxygen reduction on carbon catalysts with and without nitrogen doping.
Nat. Catal
.,
2019
, 2, 688–695. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0297-4
[3] Han, GF., Li, F., Zou, W. et al. Building and identifying highly active oxygenated groups in carbon materials for oxygen reduction to H2O2.
Nat. Commun
.,
2020
, 11, 2209. https://doi.org/10.1038/s41467-020-15782-z
多伦多大学Nat. Catal.: 超分子调控负载型金属酞菁催化剂助力H2O2电合成
哈尔滨工业大学杜春雨/韩国康团队Nat. Commun.: CoIn双原子催化剂用于酸中ORR生产H2O2
(纯计算)浙江工业大学J. Mater. Chem. A: DFT和机器学习加速过氧化氢生产的高通量筛选
韩国蔚山科学技术院Choi Keunsu团队ACS Nano:非金属碳材料中ORR机理的理论研究:缺陷、结构柔性和化学反应
(综述)北京化工大学胡传刚团队Angew. Chem. Int. Ed.: 用于酸性ORR的碳基电催化剂
