深圳大学周礼杰团队EP：全氟辛酸冲击对氢气驱动硝酸盐和砷酸盐联合去除的影响研究

成果简介

近日，深圳大学化学与环境工程学院周礼杰老师团队在期刊 《 Environmental Pollution 》 上发表了题为 《 The impact of perfluorooctanoic acid shock on hydrogen-driven nitrate and arsenate removal 》 的研究论文。本研究搭建了四个用于去除硝酸盐和砷酸盐的氢气驱动生物反应器，并分别施加不同浓度的全氟辛酸 （ PFOA ）冲击 。通过反应器运行性能和细菌群落的变化，探索 PFOA 冲击负荷对氢气驱动硝酸盐和砷酸盐联合去除的影响 。

全氟和多氟烷基物质 （ PFAS ） 是一类经常在环境中被发现的合成化合物，广泛应用于诸多工业领域。作为 PFAS 中的常见化合物， PFOA 易溶于水且不挥发，其强 C-F 键能 （ 536 kJ/mol ） 进一步阻碍其降解，从而导致其生物积累和环境持久性。因此， PFOA 已成为一种需要妥善治理的新型污染物。硝酸盐和砷酸盐均被认为是地下水系统中的主要污染物之一。前者是其中最为常见的，相关研究广泛；而后者凭借其高毒性的特点，也逐渐被人们所重视。氢驱动生物反应器 （ HdBRs ） 是一种可以同时从地下水中去除硝酸盐和砷酸盐的方法。与吸附和离子交换等昂贵的物理方法相比，其污染小、效率高的特点非常具有吸引力。然而，此方法对细菌活性的依赖性可能导致性能的不可预测性。先前的研究报告已指出，铬酸盐、氯霉素等污染物对细菌具有急性毒性，通过冲击负荷抑制反硝化。同样，我们假设相对较高浓度的 PFOA 可能对同时去除硝酸盐和砷酸盐的 HdBR 产生类似的毒性或抑制作用，并就此展开 PFOA 冲击负荷对生物反应器影响的研究 。

图文导读

氢驱动生物反应器运行性能

如图 1 所示， 除对照组 （ HdBR-Control ） 外，其余三组 （ HdBR-1 、 HdBR-5 和 HdBR-10 ） 分别以 1 、 5 和 10 mg/L 的 PFOA 浓度进行投加。图 1 （ a ） 显示， PFOA 冲击轻微抑制了硝酸盐的去除，在 10 mg/L 的浓度下观察到仅有 10% 的降低，反硝化过程仍未完全被抑制；相比之下，图 1 （ b ） 则显示，随着 PFOA 浓度的增加，砷酸盐的去除显著降低，从 91% 下降至 59% 。 有相关研究发现，高浓度的 PFOA 抑制了反硝化过程，尤其是 N ₂ O 还原过程；但同时亦有其他研究表明， PFOA 通过促进抗生素抗性基因的富集和增强反硝化作用，在反硝化菌中施加了双重选择压力。因此， PFOA 冲击在氢驱动的硝酸盐和砷酸盐去除中表现出双重效应，而这取决于 PFOA 的浓度 。

微生物群落组成变化

通过对各反应器中的微生物进行 16S rRNA 基因分析，研究了细菌群落对 PFOA 冲击的响应。图 2 展示了每个 HdBR 中氢驱动的硝酸盐和砷酸盐去除污泥中存在的主要物种。随着氢驱动反应器中 PFOA 冲击的增加，变形菌门 （ Proteobacteria ） 在细菌群落中的丰度增加，从 HdBR-Control 的 41.24% 上升至 HdBR-10 的 48.29% ，突显了变形菌门对各种有机化合物去除的贡献。古菌门中的重要且广泛分布的真古菌门（ Euryarchaeota ）在所研究的系统中显示出了显著的环境适应能力。在四个 HdBRs 中， Euryarchaeota 的比例保持相对稳定，平均约为 4% 。另一方面， Bacteroidetes 在低 PFOA 浓度冲击下呈下降趋势，但随着 PFOA 浓度的升高逐渐恢复丰度。在没有 PFOA 的情况下， PHOS-HE36 和 Geobacter 是 HdBR-Control 中的优势物种。 PHOS-HE36 在脱氮菌群中被广泛发现，同时与绿硫细菌 （ GSB ） 有关，特别是那些利用氢作为电子供体的细菌； Geobacter 可以通过基于导电的鞭毛纳米线在细胞外传递电子，其相关的纯种菌株还有从砷呼吸系统中分离出的报道。 PHOS-HE36 和 Geobacter 在 HdBR-Control 中的丰度表明它们在利用氢进行硝酸盐和砷酸盐还原中所扮演的潜在角色。然而，在存在 PFOA 冲击的情况下，这些物种的数量减少了 。

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