山东大学刘铎团队Nano Lett. | 超快激光诱导操控相干态声子促进亚稳态缺陷中心弛豫研究

通讯作者： 刘铎，山东大学新一代半导体材料研究院，晶体材料国家重点实验室

作者： 赵超鹏、颜为山、张汪阳、刘铎

宽禁带半导体中的亚稳态缺陷中心有可能被设计为量子位，用于记忆量子器件和神经形态计算中的数据存储、信号传输和信息处理，也可以作为化学活性位点，在能源材料制备优化过程中扮演着重要角色。长期以来，氧化锌（ZnO）中的具有不同荷电状态的氧空位缺陷受到学术界的广泛关注，其在宏观上表现为光学激励后存在显著的持久光电流（PPC）效应，对器件的响应时间和可靠性产生负面影响，理解和实现亚稳态缺陷操控对于开发新型光电子器件具有重要意义。值得注意的是，亚稳态中心的晶格跃迁动力学涉及跨越能垒的电子跃迁和多声子散射，因此电子-声子相互作用是研究亚稳态中心调控过程的关键。随着超快激光技术的发展和成熟，利用相干态声子控制技术研究凝聚态物理中的晶格动力学过程具有重要意义和价值。

图1.  ZnO中光激励亚稳态中心的弛豫过程示意图。

近日，山东大学刘铎教授课题组在 Nano Letters 上发表了通过电子-声子相互作用实现相干声子操纵促进ZnO亚稳态中心弛豫的研究。该研究基于Frank-Condon和Huang-Rhys模型，提出通过激励高能量光学（LO）声子和声学声子相干态控制的方法可以有效加快亚稳态中心的弛豫过程，为深能级缺陷态控制提供了新的思路，对于开发相关的器件具有一定参考价值。

氧化锌晶体中氧空位由于荷电状态的差异，可以处于低能局域态（DLS），也可以处于高能的扩展态（PHS）（图1），两种状态分别对应着电荷传输的高阻和低阻状态。其物理模型可以用Franck–Condon模型进行描述，从PHS转变为DLS需要克服一定的势垒ΔE（0.2eV），并伴随着较大的晶格畸变ΔQ（~ 1.0 Å），具有很大的Huang-Rhys因子，其数值可用单一频率声子假设进行估算 ，

该过程需要大量的声子参与才能完成，因此在室温下此过程通常十分缓慢，往往需要几小时甚至数天才能完成，宏观上表现为持久光电流效应。因此，本研究尝试采用连续激光和超快激光激励的方法，通过电声子耦合调控光学声子和声学相干态声子的方法，成功实现了从PHS到DLS的快速转变。

研究过程中，课题组首先利用1064nm连续激光照射，验证了激光诱导的电声子耦合可以实现光学声子参与晶格弛豫过程，将PPC转变速率提升了4.3倍，并依据经典的Fröhlich机制进行了分析阐述。进而，课题组研究了不同超快激光脉冲能量（1064 nm, 75 fs）PPC弛豫动力学。图2a 显示脉冲激光可以显著缩加快弛豫过程，快速实现PHS到DLS转变，将弛豫时间从~1.48 h (5313 s)缩短到4.5s，减小幅度达到~1200倍。图2b为)图a中红色虚线椭圆所示的随时间变化的PPC弛豫动力学的局部放大图。图2c显示紫外/红外交变辐照下得到的周期为20.0 s的光电流循环曲线，表现出非常好的重复性。课题组进利用超快激光探测技术研究该过程的反应动力学过程，图2d 和2e分别为在1064 nm超快激光泵浦的Zn-极性和O -极性ZnO 晶体上获得的超快瞬态反射反射信号（探测波长1064nm），显示该过程和ZnO的多光子吸收和逆压电效应（图2f）存在一定的内在联系。

图2.  利用超快激光实现亚稳态缺陷弛豫的相干控制。

研究团队基于极性半导体中电声子耦合原理，通过红外激光激励纵向光学声子和逆压电效应的声学声子的相干态控制，实现了ZnO中PHS到DLS的快速转变，有效的提升了亚稳态中心的弛豫速度，弛豫时间缩短了~1200倍，并通过超快激光泵浦探测技术研究了相关物理机制。研究结果强调了通过电声子相互作用实现相干声子操控的重要性，是一种控制亚稳态中心的强大工具，为新型量子和光活性器件的设计和制造提供了指导。

相关论文发表在 Nano Letters 上，山东大学博士研究生 赵超鹏 为文章的第一作者，  刘铎教授 为通讯作者。

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Nano Lett.  2023, ASAP

Publication Date: Sep. 26, 2023

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c02536

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