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中科大陈维教授团队︱低成本氢气电池的固液气管理

时间：2023-04-14 来源：浏览：

中科大陈维教授团队︱低成本氢气电池的固液气管理

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【研究背景】

电池储能技术在结合风电、光电方面发挥着关键作用。然而，大多数电池技术，包括锂离子电池、钒液流电池和铅酸电池，都不能满足高安全性、低成本和长寿命的全部要求。最近几年，氢气电池，特别是具有超长寿命（>10000次）、高安全性和良好产业化前景的镍氢气电池，在电池电网规模储能方面显示了巨大的潜力。氢气电池的最大特点是负极反应是高度可逆的双功能氢气氧化与还原反应(HER/HOR)，在铂催化剂下显示出极低的极化电压和良好的耐久性。然而，为了达到低成本的要求，开发资源丰富的非贵金属催化剂以取代传统的铂是一种重要的策略。通过调控镍基材料表面电子结构是实现高活性的碱性HER/HOR非贵金属催化剂的重要手段。但目前镍基催化剂的质量活性远低于铂，其质量负载往往需要比铂高数十倍以上。厚的催化电极缺乏固-液-气平衡的三相界面，导致电极在HOR过程中的氢气供应十分有限。因此，设计高活性非贵金属催化剂并优化电极的固-液-气三相界面是实现镍氢气电池高性能和低成本的关键。

【文章简介】

针对上述问题，中国科学技术大学陈维教授团队合成了一种高活性、低成本的Ni ₄ Mo合金用作氢气电池的双功能HER/HOR催化剂。它在50 mV电位下的HOR质量活性高达28.8 mA mg ^-1 ，且在10 mA cm ^-2 下HER反应的过电位也低至45 mV，优于大多数非贵金属催化剂材料。通过在电极上设计疏水多壁碳纳米管网络结构对电极进行固-液-气管理，同时防止催化剂团聚并提高电极导电性。最终，基于NiMo-疏水MWCNT氢催化电极组装的Ni-H ₂ 电池能量效率得到了极大地提高。具体而言，相比于原始NiMo电极和低负载铂电极，电池的能量效率从74%提高到了87%。另外，它拥有118 Wh kg ^-1 的高能量密度和仅为67.5美元kWh ^-1 的成本。该电池也在Ah级容量下进行示范演示，其同样表现出优异的电池性能。这种新型廉价NiMo-疏水MWCNT高性能氢气催化电极的开发使得Ni-H ₂ 电池成为了大规模储能应用中非常有吸引力的技术之一。相关研究成果发表于国际期刊ACS Nano上。中国科学技术大学化学与材料科学学院应用化学系博士研究生蒋涛立为第一作者，化学与材料科学学院物理化学系本科生魏舒扬和应用化学系本科生李林相为本文共同第一作者。通讯作者为中国科学技术大学化学与材料科学学院应用化学系特任教授和合肥国家微尺度物质科学研究中心教授陈维。

【研究内容】

图1 NiMo材料的表征。(a) NiMo材料的XRD。(b) NiMo材料的SEM图像。(c) NiMo材料的TEM图像。(d) HRTEM图像和(e)相应的NiMo材料的元素映射图像。(f) NiMo材料的EDX线扫描图。(g) NiMo材料的Ni 2p XPS谱。(h) NiMo材料的Mo 3d XPS谱。

图2 HER与HOR的反应活性测试。(a)扫描速率为5 mV s ⁻¹ ，转速为1600 rpm下0.1 M KOH溶液中Ni ₄ Mo和Pt/C的HOR极化曲线。(b)不同转速下Ni ₄ Mo的HOR极化曲线。插图是在过电位为50 mV对应的Koutecky-Levich图。(c) Ni ₄ Mo和Pt/C催化剂的微极化区(−5 mV至5 mV)曲线图。(d)在扫描速率为5 mV s ⁻¹ ，饱和Ar气氛与1M KOH中Ni ₄ Mo和Pt/C的HER极化曲线。Ni ₄ Mo催化剂和已报道的非贵金属电催化剂在10 mA cm ⁻² 下归一化质量HOR动力学电流密度值(e)与HER过电位(f)。

图3 Ni ₄ Mo氢催化电极的表征。NiMo (a)和NiMo-疏水MWCNT (b)氢催化电极中的HER/HOR过程机理图。(c)具有疏水碳纳米管网状结构的NiMo-MWCNT氢催化电极示意图。(d)疏水NiMo-MWCNT和原始NiMo MWCNT电极的渗气性测试。(e) 疏水NiMo-MWCNT电极的SEM图像。(f) NiMo-CB电极的SEM图像。(g) 疏水NiMo-MWCNT、疏水NiMo-MWCNT和NiMo-CB电极的HER/HOR极化曲线。(h)对称H ₂ 电池的恒流循环曲线。(i)对称H ₂ 电池的循环耐久性。

图4 高能量密度Ni-H ₂ 电池的电化学性能。(a) Ni-H ₂ 电池的原理图和电极反应。(b)基于疏水NiMo-MWCNT电极、NiMo-CB电极和Pt/C电极的Ni-H ₂ 电池在4 mA cm ⁻² 下的恒流充放电曲线。(c) Ni-H ₂ (疏水NiMo-MWCNT)电池在不同电流密度下的恒流充放电曲线。(d) Ni-H ₂ (疏水NiMo-MWCNT)电池在恒定电流密度为4 mA cm ⁻² 时的循环容量和效率稳定性。(e)一个典型的圆柱形Ah级 Ni-H ₂ 测试原型机。(f) 1.2 Ah Ni-H ₂ (疏水NiMo-MWCNT)电池在120 mA时的恒流充放电曲线。(g) Ni-H ₂ (疏水NiMo-MWCNT)电池与锂离子电池、钒液流电池和铅酸电池在电网规模储能应用方面的一些关键性能比较。

【结论】

本文报道了一种低成本、高活性的NiMo催化剂。该催化剂在50 mV电位时的HOR比质量动力学电流为28.8 mA mg ⁻¹ ，在10 mA cm ⁻² 电流密度下的HER过电位为45 mV，优于大多数非贵金属催化剂。此外，作者采用固-液-气三相界面管理策略，在催化层中使用多壁碳纳米管构建了导电疏水的网络。在电压为50 mV时，疏水NiMo-MWCNT电极具有7.1 mA cm ⁻² 的高HOR电流，远高于NiMo电极的4.2 mA cm ⁻² ，其HER性能也优于NiMo电极。基于疏水NiMo-MWCNT催化电极的Ni-H ₂ 电池的能量效率提高至87%，而Ni-H ₂ (NiMo和Pt)电池的能量效率仅为74%。该电池电堆能量密度高达118 Wh kg ⁻¹ ，成本仅为67.5美元kWh ⁻¹ 。由固-液-气三相界面管理策略调控的先进NiMo氢催化电极，将提升Ni-H ₂ 电池在大规模储能应用方面的竞争力。

Taoli Jiang, Shuyang Wei, Linxiang Li, Kai Zheng, Xinhua Zheng, Sunhyeong Park, Shuang Liu, Zhengxin Zhu, Zaichun Liu, Yahan Meng, Qia Peng, Yuancheng Feng, and Wei Chen*,Solid−Liquid−Gas Management for Low-Cost Hydrogen Gas Batteries , ACS Nano.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c00798

作者简介

陈维，中国科学技术大学应用化学系特任教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。独立建组以来，作为(共同)通讯作者在Chemical Reviews, Nature Communications, Joule, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Nano Letters, ACS Nano, ACS Catalysis, eScience, Energy Storage Materials等国际期刊发表学术论文40余篇，论文总被引9000余次，H因子45。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances, Battery Energy, Carbon Energy, Chinese Chemical Letters, Transactions of Tianjin University杂志青年编委，Interdisciplinary Materials杂志学术编委，Catalysts杂志编委。

陈维课题组网页：

http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1

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2023-04-12