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Sinton/Sargent联手Nat. Commun.：螯合配位实现高能量和碳效率酸性CO2甲烷化

时间：2023-06-10 来源：浏览：

Sinton/Sargent联手Nat. Commun.：螯合配位实现高能量和碳效率酸性CO2甲烷化

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CO ₂ 电化学还原进行可再生制备 CH ₄ 是一种符合可持续发展需求并且得到多用途能源载体，能够与现有的设备兼容。但是传统碱性、中性电催化 CO ₂ 制备 CH ₄ 的体系面临你着 CO ₂ 转化为碳酸盐造成的损失，因此将损失的 CO ₂ 恢复需要额外能源输入，导致制备 CH ₄ 的耗能高于 CH ₄ 的加热所产生的能量。

有鉴于此， 多伦多大学 Edward H. Sargent 、 David Sinton 等 报道通过配位方法进行酸性电解液选择性电催化制备 CH ₄ ，该体系使用能够与 Cu 成键的多齿配体以稳定 Cu 离子，在酸性电催化 CO ₂ 还原反应中实现了 71 % 较高的 CH ₄ 法拉第效率。

本文要点

要点1. 发现使用六齿配体乙二胺四乙酸能够与 Cu 螯合，从而稳定 Cu 离子，调控 Cu 簇的尺寸，生成 Cu-N/O 单原子位点，从而在酸性电催化 CO ₂ 反应中实现了较高的 CH ₄ 选择性。

要点2. 当 100 mA cm ^-2 电流密度，实现了 71 % 的 CH ₄ 法拉第效率，而且 CO ₂ 的损失仅为 <3 % ， 整体能量密度（创造单位 GDP 所需的能源）达到 254 GJ/tonne CH ₄ ，仅为目前电化学制备方法的一半 。

Mengyang Fan, Rui Kai Miao, Pengfei Ou, Yi Xu, Zih-Yi Lin, Tsung-Ju Lee, Sung-Fu Hung, Ke Xie, Jianan Erick Huang, Weiyan Ni, Jun Li, Yong Zhao, Adnan Ozden, Colin P. O’Brien, Yuanjun Chen, Yurou Celine Xiao, Shijie Liu, Joshua Wicks, Xue Wang, Jehad Abed, Erfan Shirzadi, Edward H. Sargent & David Sinton, Single-site decorated copper enables energy- and carbon-efficient CO ₂ methanation in acidic conditions. Nat Commun 14, 3314 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-38935-2

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38935-2

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