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Angew：富含自由水的微环境设计，实现超越Pt的析氢活性

时间：2022-06-25 来源：浏览：

Angew：富含自由水的微环境设计，实现超越Pt的析氢活性

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对于高效的电催化剂来说，操纵催化剂 - 电解液界面将反应物推入内亥姆霍兹平面 (IHP) 具有重要意义，然而由于难以捉摸的电化学 IHP 和固有的惰性催化剂表面，很少有人能实现这一点。

为了充分释放 -OH 基团对界面水的调节作用， 华中科技大学翟天佑教授 选择了具有高电子传导性和良好的水分子吸附 / 脱附性能的镍基催化剂作为底物。通过一步转化，在 Ni/Ni ₃ C 异质结上引入了稳定的表面 -OH ，其中丰富的含氢 / 含氧配体和界面位错分别为 -OH 基团提供了来源和锚点。

本文要点

要点 1. 同位素标记原位光谱分析和电子局域化函数 (ELF) 研究表明， -OH 基团诱导了强烈的非共价氢键，从而将反应物水分子拖过 IHP ，不断地为催化中心提供反应物水分子，并参与 HER 。此外，通过原位电化学阻抗谱 (EIS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算，揭示了 -OH 基团与 Ni/Ni ₃ C 异质结构的耦合通过极化效应调节了水解离势垒。

要点2 . 在碱性介质中，富含羟基的 Ni/Ni ₃ C 在高电流密度 (500 mA cm ^-2 @~276 mV) 下的析氢活性优于 Pt/C 。这些研究表明，表面羟基调节方法控制了反应界面，并提供了一种为不同反应创造高电流密度电催化剂的通用策略。

Qunlei Wen, et al, Engineering a Local Free Water Enriched Microenvironment for Surpassing Platinum Hydrogen Evolution Activity, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202206077

https://doi.org/10.1002/anie.202206077

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