吉林大学ES&T：Fe2+/O2/三聚磷酸盐体系中活性氧的产生和污染物的降解

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第一作者：Chengwu Zhang

通讯作者：秦传玉教授

通讯单位：吉林大学

论文 DOI ： 10.1021/acs.est.1c07467

图文摘要

近日，吉林大学 秦传玉教授 团队在Environmental Science & Technology期刊上发表题为 “ Generation of Reactive Oxygen Species and Degradation of Pollutants in the Fe2+/O2/Tripolyphosphate System: Regulated by the Concentration Ratio of Fe2+ and Tripolyphosphate ” 的研究文章。 三聚磷酸酯(TPP)作为Fe ²⁺ /O ₂ 体系的配体，在环境修复应用中具有许多优点。 然而，修复性能与系统中Fe ²⁺ /TPP比值之间的关系尚未得到描述。 在中性条件下，对硝基苯酚(PNP)在Fe ²⁺ /O ₂ 体系中的降 解机制受Fe ²⁺ /TPP比例的调控。 结 果表明，虽然在不同的Fe ²⁺ /TPP比例下，PNP均能被有效降解，但特异性活性氧(ROS)清除实验和PNP降解产物的测定结果表明，PNP降解机理随Fe ²⁺ /TPP 比例的不同而不同。 当 C _Fe ²⁺ ≥ C _TPP 时，初始形成的O ₂ ^•- 转化为•OH，•OH氧化降解PNP。 而当 C _Fe ²⁺ < C _TPP , O ₂ ^•- 持续时间足够长，可通过还原降解PNP。 密度泛函理论(DFT)计算表明，体系中Fe ²⁺ 的主要反应物种包括[Fe(TPP)(H ₂ O) ₃ ] ⁻ 和[Fe(TPP) ₂ ] ^4- ，其在溶液中的含量是实现体系调控的关键。 因此，通过控制溶液中Fe ²⁺ /TPP的比例，可以选择PNP的降解路径。 我们的研究提出了一种新的策略，通过简单地改变Fe ²⁺ /O ₂ 体系的Fe ²⁺ /TPP比例来调节污染物的氧化/还原去除。

图文导读

1、 Fe ²⁺ /TPP比例对Fe ²⁺ /O ₂ 体系中PNP降解效率的影响

2、 Fe ²⁺ /TPP比例对Fe ²⁺ /O ₂ 体系中PNP降解机理的影响

3、Fe2+/TPP比例对Fe2+/O2体系中PNP降解途径的影响

Figure 3. Possible degradation pathways of PNP in di ff erent Fe 2+ /O 2 /TPP systems

3、 Fe ²⁺ /O ₂ /TPP体系中ROS生成的DFT计算

4、Fe ²⁺ /TPP比例对不同类型污染物降解的影响

小结

文献信息：

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