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VC-VO异质颗粒的相演化促进锂硫电池中硫转化反应

时间：2022-11-15 来源：浏览：

VC-VO异质颗粒的相演化促进锂硫电池中硫转化反应

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以下文章来源于科学材料站，作者董鑫吉等

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【研究背景】

锂硫电池因其超高的理论能量密度、低成本和硫的环境友好性而成为下一代储能系统的热门候选。然而，多硫化物的穿梭效应和反应动力学迟缓的存在严重阻碍了其研究进展。近期，正极硫宿主材料的研究通常集中在调节多硫化物的行为以获得高性能的锂硫电池。然而，电化学过程中富多硫化物的环境下宿主材料是否会发生相演化，以及可能发生的相演化对整体电化学行为的影响，对于探索锂硫电池的内部反应机理和电化学性能具有至关重要的作用。电化学过程中的物相演化及其影响的详尽探索，为锂硫电池的商业化提供了更多的可能性。

【工作介绍】

近日，来自广西大学的朱金良副教授课题组，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Phase Evolution of VC-VO Heterogeneous Particles to Facilitate Sulfur Species Conversion in Li−S Batteries”的文章。该文章主要介绍了碳分散的VC-VO纳米颗粒作为硫正极宿主材料有效地促进了硫和多硫化物的转化。通过原位表征技术，探究了电化学过程中富多硫化物条件下VC-VO颗粒的相演化，以及相演化对电化学行为的影响。该文章发表在国际顶级期刊 Advanced Functional Materials 上。广西大学朱金良副教授为通讯作者，广西大学硕士研究生董鑫吉为该文的第一作者。

【内容表述】

要点一：VC-VO异质颗粒作为多硫化物固定剂和催化剂

VC-VO异质颗粒作为多硫化物固定剂和氧化还原反应催化剂有效地增强了锂硫电池的电化学性能。VC-VO异质颗粒结合了VO的强吸附能力和VC的氧化还原活性。VC-VO异质颗粒可以同时实现对多硫化物的强有力锚定，快速扩散和高效转化。VO和VC之间良好的界面接触保证了多硫化物从捕获位置向导电基质的快速扩散，从而加速了氧化还原动力学，促进了不溶性硫化锂的形核和沉积。

图1. a）可视化吸附试验和b）相应的紫外-可见光谱。c）多硫化物（Li ₂ S ₈ 、Li ₂ S ₆ 、Li ₂ S ₄ 和Li ₂ S ₂ ）吸附在VC和VO上的结合能。d） Li ₂ S ₈ 和Li ₂ S ₂ 在VC（200）和VO（200）上的吸附构型。e） VC（200）和VO（200）平面上Li ₂ S ₈ 和Li ₂ S ₂ 的电荷密度。

图2. a）旋转圆盘电极（RDE）的三电极测量系统示意图。b） VC-VO/HPC、VC/HPC，VO/HPC和HPC的LSV曲线。c）根据LSV曲线计算的电位控制电流阶段的Tafel曲线。VO/HPC d）、VC/HPC e）和VC-VO/HPC f）的恒电位放电曲线。g, h）对称电池CV曲线。i）Li ⁺ 扩散速率。

要点二：VC-VO异质颗粒在富多硫化物下电化学过程中的相演化

通过透射电子显微镜、X射线光电子能谱、原位XRD和Raman等表征技术，揭示了VC-VO异质颗粒在富多硫化物电化学过程中的相演化。含有零价/低价金属原子的VC-VO异质颗粒在锂硫电池中作为硫正极宿主时，会发生部分硫化形成硫化钒。此外，探索了相演化产物对电化学反应的影响以及其对多硫化物的作用方式。密度泛函理论(DFT)计算表明，硫化钒具有优良的电子导电性，加快了总电子传递速率，促进了硫相关物种之间的转化，主要作用于液相多硫化物的转化。

图3. a，b）原位拉曼测试以及c）相应的电压-容量曲线。d、 e）原位XRD测试。f）VC-VO/HPC在两个恒电流充电/放电周期后的HRTEM图像和快速傅里叶变换（FFT）。

图4. a）VC-VO/HPC（循环5周期）、VC-VO/HPC、HPC（循环5周期）和HPC的对称电池的CV曲线。b）0.1 mV s ⁻¹ 扫描速率下的CV曲线和c）对应的反应峰值电压。d）相应的Tafel曲线。g）电化学过程中VC-VO/HPC的反应机理图。

要点三：VC-VO/HPC@S电极出色的电化学能力

VC-VO/HPC@S电极在电化学性能测试中展现出了优异的容量性能(1484 mAh g ⁻¹ ，0.1 C)和超高的循环稳定性(每循环0.045%的衰减率，5 C)。同时，采用VC-VO/HPC@S电极的软包电池提供了出色的能量密度（358 Wh kg ⁻¹ ），并可以在不同弯折程度下进行平稳地提供电能。

图5. a，b）VC-VO /HPC@S高硫含量下的循环性能。c）软包电池成功点亮灯组。d）不同弯折情况下点亮LED灯泡。

Xinji Dong, Xiaozhang Liu, Pei Kang Shen, and Jinliang Zhu, Phase Evolution of VC-VO Heterogeneous Particles to Facilitate Sulfur Species Conversion in Li−S Batteries, Adv. Funct. Mater. 2022.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210987

通讯作者简介

朱金良广西大学副教授。2014年于中山大学取得材料物理与化学专业博士学位，2015年入职广西大学，2017年晋升副教授。主要从事锂硫电池和电催化剂材料研究，主持国家自然科学基金、广西自然科学基金及企业横向项目等10余项，作为第一/通讯作者在Advanced Functional Materials、Small和Energy Storage Materials等期刊上发表SCI论文40余篇，ESI高被引论文3篇，作为第一发明人授权国家发明专利3项。任《Frontiers in Chemical Engineering》客座/副编辑，《Frontiers in Chemistry》评论编辑，《Rare Metals》青年编委。曾获2017年广西重要技术标准奖励（排名三），2019年广西科学技术自然科学类一等奖（排名三）。

第一作者介绍

董鑫吉，广西大学资源环境与材料学院2020级硕士研究生，主要从事于锂硫电池正极材料的研究。

中山大学司锐课题组招聘博士生、博士后

2022-11-14