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江海龙Angew：不可还原MOF载体，光催化活性更高！

时间：2022-06-08 来源：浏览：

江海龙Angew：不可还原MOF载体，光催化活性更高！

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金属中心和载体之间的电荷转移是催化反应的关键。氧化还原惰性载体与金属位点的电子相互作用较少，因此通常是不利的。研究人员发现，这种观点并不正确。

近日， 中科大江海龙教授 选择了三种具有代表性的无可见光响应的 MOF ，即 ZIF-8 、 UiO-66 和 MIL-125 来稳定小尺寸的 Pt 纳米颗粒（ NPs ）以获得 Pt/MOF 。

本文要点

要点 1. MOFs 的金属组成分别为 Zn(II) 、 Zr(IV) 和 Ti(IV) ，由于 d ¹⁰ Zn(II) 难以还原，且还原 Zr(IV) 和 Ti(IV) 的能垒较小，导致 ZIF-8 具有不可还原载体性能， UiO-66 和 MIL-125 具有可还原载体性能。

要点2 . 在 Pt 带间激发波长 450 nm 下，进行了苄胺的光催化氧化偶联反应，研究了金属 - 载体相互作用对光催化性能的影响。令人惊讶地发现，光催化活性遵循 Pt/ZIF-8 > Pt/UiO-66 > Pt/MIL-125 的顺序。

要点3 . 光谱和能带研究表明存在两步电子转移，包括源于金属 - 载体接触的 MOF 电子给体和源于 Pt 带间激发的反向电子注入。这两个过程可以通过采用具有不同能带结构的 MOFs 来很大程度上调节，从而显著影响 Pt 电子态。结果，当 Pt 负载在 ZIF-8 上时，获得最高的 Pt 电子密度，实现了最佳光催化活性。据了解，这是第一个关于在光催化中惰性载体优于可还原载体以增强 Pt 活性的报道。

Zi-Xuan Sun, et al, Optimizing Pt Electronic States through Formation of Schottky Junction on Non-reducible Metal–Organic Frameworks for Enhanced Photocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202206108

https://doi.org/10.1002/anie.202206108

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