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Angew：原子精确Cu团簇调控CO2电还原活性和选择性

时间：2022-06-08 来源：浏览：

Angew：原子精确Cu团簇调控CO2电还原活性和选择性

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铜基纳米团簇 (NCs) 因其高的反应性而成为电催化 CO ₂ 还原反应 (CO ₂ RR) 的理想催化剂。原子级精确的铜团簇提供了一个理想的平台，以在原子水平上关联结构和催化行为。然而，由于合成方面的挑战，仍然缺乏对具有明确组成和结构的铜团簇异构体（包含相同数量的金属原子）用于电催化 CO ₂ RR 的系统比较研究。

近日， 郑州大学 Shuang-Quan Zang ， Rui Wang 等合成了一系列具有不同内核结构和外围配体的结构精确的 Cu ₈ 团簇异构体（ Cu ₈ -1 ， Cu ₈ -2 和 Cu ₈ -3 ），并研究了它们的 CO ₂ 还原性能。

本文要点

要点 1. Cu ₈ -1 团簇具有立方体内核结构，表面配体为 9H-carbazole-9-carbodithioate ； Cu ₈ -2 和 Cu ₈ -3 团簇具有双四面体内核结构，表面配体分别为 9H-carbazole-9-carbodithioate 或 O-ethyl carbonodithioate 和 ^t BuSH

要点2 . 电催化测试表明，对于具有不同核堆积和表面结构的 Cu ₈ 团簇，催化 CO ₂ RR 活性和选择性存在显著差异。双四面体结构 Cu ₈ -2 在 -1.0 V （相对于 RHE ）下将 CO ₂ 转化为 HCOOH 的法拉第效率约为 92% ，并且比立方体结构 Cu ₈ -1 团簇具有更高的选择性。