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魏伟/陈为Small：NS@Ag HF在2 A cm−2下高效还原CO2

时间：2023-05-30 来源： 浏览：

魏伟/陈为Small：NS@Ag HF在2 A cm−2下高效还原CO2

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电还原CO 2 制取CO是一种很有前途的温室气体资源利用途径，但它仍然存在电流密度不切实际和耐久性差的问题。
基于此， 中科院上海高等研究院魏伟研究员和陈为研究员等人 报道了电化学表面重构在银中空纤维（Ag HF）表面形成的纳米片壳（NS）（即NS@Ag HF）。制备的NS@Ag HF作为气体穿透电极，在2.0 A cm −2 的超高电流密度下，CO的法拉第效率（FE）高达97%，可以连续工作200 h。
通过DFT计算，作者研究了参与CO 2 还原的关键中间体的能量变化。作者在Ag(111)平面上构建具有正常和收缩Ag-Ag键的模型电极表面，分别代表光滑表面和纳米片立表面电极。利用离散傅立叶变换（DFT）计算确定了纳米片立表面模型的本征电子特性，包括带结构和态密度。
裸纳米片立表面模型和含*COOH的纳米片立表面模型的PDOS相对于费米能级的位置都比光滑表面模型高，表明反键态移动高，占用率低，导致催化剂与中间体之间的相互作用更强。
在光滑表面模型上，通过第一次质子-电子转移形成*COOH中间体，通过第二次质子-电子转移进一步形成吸附产物*CO，计算得到的反应吉布斯自由能（ΔG）分别为1.79和0.84 eV。对比纳米片立表面模型，形成*COOH和*CO的ΔG值显著降低，分别为1.61和0.67 eV。
结果表明，纳米薄片表面显著降低了CO 2 还原为CO的能垒，并且纳米薄片表面的CO 2 RR比光滑表面更有利于CO的能垒。DFT结果证明了纳米片立表面通过增强CO 2 RR到CO的反应，同时加速H 2 O的活化，促进了NS@Ag HF GPE的电催化活性。
Highly Efficient CO 2 Reduction at Steady 2 A cm −2 by Surface Reconstruction of Silver Penetration Electrode. Small, 2023 , DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202301338.

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