南洋理工大学范红金、吉林大学杜菲AM：基于高负载硫正极和单离子选择性膜构筑的高能解耦水系电池

第一作者：张馨元

通讯作者：范红金*、杜菲*

单位：新加坡南洋理工大学、吉林大学

具有高安全性、成本低廉、环境友好和高功率等优点的水系电池是理想的绿色电池体系，但其输出电压和能量密度受限于水较窄的热力学窗口。电解质解耦设计可使具有不同反应环境需求的正负极材料同步工作，是打破水系电池电压限制的有效策略。但解耦体系复杂的电池结构会大幅增加非活性组分占比，抵消其能量密度优势；商用离子交换膜成本高昂且离子选择性不足，是解耦电池发展的瓶颈。

针对上述问题，近日南洋理工大学范红金教授与吉林大学杜菲教授合作，从硫正极结构设计及单离子选择性隔膜开发两个角度着手，构筑了高能、长续航的水系Zn-S解耦电池：制备具有垂直组装纳米片网络的低曲折率硫正极、通过提高硫负载和面容量减少非活性组分占比，从而提升电池能量密度；定制化开发钠离子选择性膜，利用配位机制实现高效、单一的钠离子传输，延长电池使用寿命。

该电池将基于四个电子转移机制的高容量S/Cu ₂ S转化反应与碱性条件下发生的低电势Zn/Zn(OH) ₄ ^2- 反应相耦合，采用钠离子选择性隔膜保障载流子高效、稳定传输。电池工作电压预计可达到1.77 V，能量密度接近4000 Wh kg ^-1 （基于正极硫的质量）。

在硫正极纳米片自组装过程中，通过施加磁性外场诱导硫/碳复合物纳米片沿垂直方向排列，并采用冷冻干燥法构建定向有序的孔隙结构。电子与离子可以在该低曲折率硫电极中定向传输，是高负载电极的理想架构。因此，当硫负载达到42.8 mg cm ^-2 时，该电极依然能够发挥近80%的质量比容量，对应于81.8 mAh cm ^-2 的高面容量。

研究团队为这一解耦电池体系量身体制了新型单一钠离子选择性透过膜 (NaSM)。基于路易斯酸碱理论优化配位环境，在构筑高效钠离子传输通道（=3.1×10 ^-3 S cm ^-1 ）的同时提高膜的抑水性，调控隔膜与电解液中关键离子间的相互作用。NaSM的使用可以有效抑制充放电过程中正极电解液中Cu ²⁺ 与负极电解液中OH-的交叉污染与沉积，满足该高能水系电池稳定循环的需求。

归功于正极与隔膜两个关键部件的双重优化，水系Zn-S解耦电池能够实现53.2 mWh cm ^-2 的面能量密度及300次稳定循环。在此基础上，研究团队还分别合成了适用于正、负极两侧的水凝胶电解质，以此搭建了叠片式准固态软包电池，证实了水系Zn-S解耦电池在多种实际应用场景中的潜力。

High-Sulfur Loading and Single Ion-Selective Membranes for High-Energy and Durable Decoupled Aqueous Batteries

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