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郑耿锋/徐昕/况敏JACS：Ga间隔、类方形Cu位点高效电还原CO2制C2产物！

时间：2023-11-30 来源：浏览：

郑耿锋/徐昕/况敏JACS：Ga间隔、类方形Cu位点高效电还原CO2制C2产物！

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Cu 催化剂电化学还原 CO ₂ 制备多碳（ C ₂₊ ）化合物受到表面覆盖 CO 中间体物种和 C-C 偶联反应的显著影响。但是，增加 *CO 的覆盖度将不可避免的导致更强的 *CO 排斥相互作用，这导致更低的 CO ₂ -C ₂ 催化活性和选择性，尤其是在安培量级电流密度进行电催化反应。

有鉴于此， 复旦大学郑耿锋、徐昕、东华大学况敏等 发展了一种原子规则排布的 Cu ₉ Ga ₄ 金属间催化剂，其中 Cu 具有正方形类似的结合位点，同时 Cu 位点之间被缺乏催化活性的 Ga 原子间隔开。

本文要点

要点1. 与之前报道发现的 Cu(100) 具有较高的 C ₂ 产物选择性相比，这种中间间隔 Ga 原子的四方形 Cu 催化位点的 Cu-Cu 间距更长，因此 Cu ₉ Ga ₄ 催化剂能够降低 *CO 排斥作用，同时增加 *CO 覆盖度，实现了比 Cu(100) 或 Cu(111) 更加优异的 C-C 偶联制备 C ₂ 产物性能 。

要点2. Cu ₉ Ga ₄ 催化剂实现了优异的 CO ₂ 还原制备 C ₂ 性能，制备 C ₂ 的部分电流密度高达 1207 mA cm ^-2 ，对应的法拉第效率达到 71 % 。 Cu ₉ Ga ₄ 催化剂表现了高达 200 W 的电催化能力，以及优异的电催化稳定性。

Shuai Yan, Zheng Chen, Yangshen Chen, Chen Peng, Xingyu Ma, Ximeng Lv, Zhehao Qiu, Yong Yang, Yaoyue Yang, Min Kuang*, Xin Xu*, and Gengfeng Zheng*, High-Power CO ₂ -to-C ₂ Electroreduction on Ga-Spaced, Square-like Cu Sites, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10202

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10202

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