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ACS Catalysis:稳定、低成本金属多氮唑骨架高选择性CO2电还原

时间:2022-07-08 来源: 浏览:

ACS Catalysis:稳定、低成本金属多氮唑骨架高选择性CO2电还原

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电化学 CO 2 还原为多碳( C 2+ )产物是一项重要而具有挑战性的工作。
近日, 中山大学廖培钦教授 展示了一个稳定和低成本的金属多氮唑骨架,即 [Cu 33 -OH)(μ 3 -trz) 3 (OH) 2 (H 2 O) 4 ] Cutrz Htrz=1 2 4- 三氮唑),基于环状三核簇合物 {Cu 33 -OH)(trz) 3 } 2+ 作为电催化剂,高效和选择性地将二氧化碳还原为 C 2+ (C 2+ C 2 H 4 的法拉第效率分别为 80% 50%) ,在 -0.8 V 的电位下电流密度为 280 mA cm -2 ,具有出色的性能。
本文要点
要点 1.  原位红外光谱和密度泛函理论计算表明,环状三核簇合物 {Cu 33 -OH)(trz) 3 } 2+ 作为电化学活性中心,三个 *CO 物种可以同时与三个紧密相邻的铜离子吸附在活性中心的同一侧,从而与传统的双铜活性中心相比,具有更高的 *CO 覆盖率和更高的 C-C 偶联几率。
要点 2.  更重要的是,研究人员可以在环境条件下使用环境友好的方法轻松合成千克级的 Cutrz ,突出了潜在的工业应用前景。
Da-Shuai Huang, et al, A Stable and Low-Cost Metal-Azolate Framework with Cyclic Tricopper Active Sites for Highly Selective CO 2 Electroreduction to C 2+ Products, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c01681
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01681
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