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上海工程技术大学刘阳博士、李光辉教授 CEJ: 耐用基底结合MOFs的工程策略及其水处理应用

时间：2022-12-25 来源： 浏览：

上海工程技术大学刘阳博士、李光辉教授 CEJ: 耐用基底结合MOFs的工程策略及其水处理应用

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日益严重的水污染使水治理与净化始终处于环境领域研究的最前沿，高活性分离与纯化材料与便捷耐用的基底结合近年来成为复杂水体处理的研究热点。金属有机框架（ metal-organic frameworks ， MOFs ）作为一类具有丰富且多样化活性位点的新型多孔材料在水处理领域广受关注。然而，一方面， MOFs 粉末易团聚、难回收等缺点限制了其应用；另一方面，以聚合物为基底的 MOFs 复合材料存在不耐热、不耐酸碱和有机溶剂、抗氧化性差等稳定性问题，限制了其在水处理领域的应用。因此，将水稳定 MOFs 与耐用性基底结合成为关键。

近日， 上海工程技术大学环境与资源创新中心刘阳博士、李光辉教授 在《 Chemical Engineering Journal 》期刊上发表了题为 “Durable Substrates Incorporated with MOFs: Recent Advances in Engineering Strategies and Water Treatment Applications” 的综述文章（ DOI: 10.1016/j.cej.2022.140840 ）。作者从水稳 MOFs 与耐用性多孔基底结合制备 MOFs 分离材料的研究出发，介绍了各种性能稳定材料作为基底的优势，包括多孔陶瓷膜和无机纤维膜，石墨烯气凝胶，碳纤维布，金属网和金属泡沫等。讨论了在基底上制备 MOFs 的方法，系统分析了提高 MOFs 与耐用性基底结合稳定性的改性 / 修饰方法。特别地，本文还创新性地对 MOFs 与基底结合的工程化策略进行了总结概括，重点讨论了 MOFs 的可控分布， MOFs 形貌和尺寸调控， MOFs 负载后表面润湿性的调控，以及协同效应的构筑等策略。最后介绍了此类材料在水处理领域吸附、油水分离、催化降解和脱盐等应用并做了总结和展望（图 1 ）。
图 1 水稳定 MOFs 与耐用性基底结合工程化策略用于水处理领域
目前， MOFs 与各种耐用性基底结合制备成复合材料应用于水处理领域，根据基底结构分有陶瓷膜结构、纤维膜结构、网结构、有序孔结构、气凝胶结构、堆叠层状结构等（图 2 ）。根据材质分有氧化铝，碳化硅，碳纤维，石墨烯，铜、镍等。
图 2 耐用基底结构示意图及 MOF 生长前后 SEM 对比图（ a ：陶瓷膜结构； b ：纤维膜结构； c 碳布结构； d ：金属网； e ：有序孔结构； f ：气凝胶结构： g ：堆叠层状结构）
为了适应苛刻条件下复杂污染水体净化，对 MOFs 与耐用性基底的结合力提出了更高要求，但其通常存在制备均匀 MOFs 层困难、 MOFs 结合力弱、实际应用过程中容易脱落等问题。因此，制备牢固结合且均匀分布的 MOFs 层是关键问题。目前，研究者主要通过对基底表面前处理来解决。前处理方法主要包括无机物修饰和有机物改性，这两种方法都可以引入活性成核位点，促进 MOFs 层在多孔基底表面形成，提高结合力。用来对多孔基底修饰的无机物一般有金属氧（硫）化物、氢氧化物等，有机物主要有硅烷偶联剂、有机配体和聚合物等（图 3 ）。
图 3 基底的修饰。 (a) ZnO 纳米棒结合到不锈钢网中并自转化为定向 Zn 2 (bIm) 4 纳米片， (b) 硅烷偶联剂和小分子有机物对基底的改性， (c) 基底修饰和 MOF 生长过程的代表性示意图， (d) 常用的改性聚合物
在 MOFs 与耐用性基底结合过程中，基底结构和材质、 MOFs 的制备方法和条件，及基底前处理的选择等都会对 MOFs 生长及复合后的性能产生一定影响。可控制备 MOFs 层或特定表面性质，甚至是 MOFs 与基底之间协同效应的构筑，对性能提升至关重要。因此， MOFs 在耐用性基底表面的可控制备（如位置、形貌等）、表面润湿性调控、协同效应的构筑等正成为广受关切的热点。基于此，作者归纳并分析了这几个方面的工程化策略。
图 4 MOF 在基底上的可控分布和生长控制策略
图 5 MOFs 负载后基底润湿性控制策略、 MOFs 与基底的协同效应构筑略
文章还讨论了此类材料在吸附、油水分离、催化降解和脱盐等水处理相关领域的应用。
图 6 MOFs@ 耐用基底材料对金属离子和染料的吸附、移除机理
图 7 MOFs@ 耐用基底材料的油水分离示意图及循环稳定性能
图 8 MOFs@ 耐用基底的降解与光催化机理示意图及循环稳定性试验
图 9 MOFs@ 耐用基底的脱盐性能与机理
耐用性基底与 MOFs 复合材料具有良好的化学稳定性、耐强酸 / 强碱腐蚀、使用寿命长、可重复利用等优点，在水净化领域表现出优异的性能。设计和构筑能够适应各种环境的 MOFs 与耐用基底结合的材料具有广阔应用前景。
上海工程技术大学化学化工学院在读研究生 于冰冰 为该论文第一作者，通讯作者为 刘阳 博士。此工作得到上海市科委等部门资助支持。

作者简介

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刘阳，上海工程技术大学化学化工学院教师，硕导，上海市浦江人才。韩国全北国立大学博士，韩国科学技术院（ KAIST ）博士后， 2020 年加入“环境与资源创新中心”，主要从事陶瓷膜制备、功能化及应用等方面研究。
李光辉，国家“特聘专家”，浙江省 “ 特聘专家 ” ，教授，加拿大滑铁卢大学工学博士，“环境与资源创新中心”主任。研究领域包括先进膜技术（无机膜和离子交换膜）、电驱动脱盐技术（ EDI 、 ED/EDR 、 CDI ）、复杂水系统集成优化等。
上海工程技术大学 环境与资源创新中心 是由李光辉等三位国家级人才创立的新型研究开发机构，中心紧密围绕产业和学科发展，以产学研合作模式开展先进膜技术、绿色脱盐技术、智慧环境与 AI 、环保功能材料等领域的技术研发、成果转化及人才培养。目前获批石油和化工行业重点实验室——“高性能碳化硅陶瓷膜重点实验室”，并与曼彻斯特大学共建“环境与化工过程集成优化国际联合实验室”，与企业共建“先进膜技术联合实验室”，通过国际、国内合作方式形成特色和优势创新平台。合作成果参展 2020 年国际工业博览会、第八届中国（上海）国际技术进出口交易会，成果入选 G60 科创走廊规划展示馆。中心承担国家自然基金、上海市科委、浙江省科技厅、上海市扬帆、浦江人才计划等项目，近年来共发表 SCI 论文近 200 篇、授权发明专利近 20 项，获上海市科技进步奖、中国膜工业协会科学技术奖、上海市优秀发明选拔赛金奖等奖项。团队成员创办科技型企业 1 家。中心主页： https://www.x-mol.com/groups/ICER

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140840

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