熊宇杰等ACS Catalysis：界面水结构，如何影响电化学性能？

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炔烃电化学半加氢（ ECSH ）是传统热半加氢的理想替代方法，但又受到转化率和产物选择性低的严重限制。

近日， 中科大熊宇杰教授，杭州师范大学高鹏教授， Wei Ye 通过原位拉曼光谱表征揭示了 ECSH 中界面水结构的作用。为了增强拉曼信号，研究人员将具有表面等离激元性质的超薄 PdFe 纳米片 (NSs) 作为催化剂模型进行概念验证研究。

本文要点

要点1.  研究表明，在催化剂 / 水界面形成的悬垂 O-H 水和三配位水促进了水分子的解离，从而加速了后续的半氢化反应。特别是，占主导地位的三面体配位水提高了对制取烯烃的选择性。

要点2.  界面水层弱化了烯烃的吸附，提高了 *H ₂ C=CH-R 到 *H ₃ C=CH-R 的势垒，抑制了烯烃的过度加氢生成烷烃。此外，通过调整界面水结构， PdFe NSs 的半加氢活性和选择性同时得到显著提高。

要点3.  值得注意的是， PdFe NSs 在流动槽中可以连续电解 264 h ，炔烃产量增加 100 倍。此外，研究人员还证明了炔烃的 ECSH 在性能、能量和成本方面具有烯烃不可比拟的优势。

Kaili Zhu, et al, Unraveling the Role of Interfacial Water Structure in Electrochemical Semihydrogenation of Alkynes, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00430

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00430

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