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上海理工大学张晓东团队SPT：不同维度的钙钛矿催化剂在环境和能源应用中的研究进展

时间：2022-12-28 来源： 浏览：

上海理工大学张晓东团队SPT：不同维度的钙钛矿催化剂在环境和能源应用中的研究进展

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以下文章来源于生态环境科学 ，作者李欢欢

生态环境科学 .

最新学术成果

文章信息

第一作者： 李欢欢 研究生

通讯作者： 张晓东 副教授，王吟 副教授
通讯单位： 上海理工大学

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122716

亮点

•  综述了钙钛矿形貌维度分类。

•  着重于钙钛矿在环境和能源方面的应用。
•  突出强调钙钛矿在水和空气污染中的应用。
•  概述了钙钛矿在制氢和传感器方面的研究进展。

•  总结了在形貌维度修改方面的挑战与展望 。

摘要

钙钛矿材料因其成分和结构可调、热稳定性好、氧化还原性能高、电子/光学性能优异等优点，已成为能源和环保领域的热门研究材料。钙钛矿材料的形貌会影响其物理和化学性能。因此，通过改变钙钛矿材料的形貌和维度可以改善 其性能。最近，研究人员应用了不同维度的钙钛矿材料(量子点或纳米晶体(0D)、纳米棒或纳米纤维(1D)、纳米片(2D)或凝胶或海绵(3D))来解决环境和能源问题。改变材料形态维度的策略包括使用不同的制备方法或与不同维度的材料复合。最后，讨论了不同维度钙钛矿材料在环境与能源领域面临的挑战和未来发展方向。

研究进展

1 引言

钙钛矿种类的多样性在于钙钛矿的结构和物理化学性质可以通过调整其化学成分的种类和比例来改变。因此，它已被广泛用于传感器，燃料电极，非均相催化剂等多种领域。然而，原始钙钛矿具有一些固有的缺点，例如比表面积低、氧化还原电位低、催化剂容易团聚和失活等限制了钙钛矿材料的实际应用。为了提高钙钛矿的性能，可以采用调整钙钛矿的成分或与其他材料复合等策略。钙钛矿材料在环境和能源中的应用前景可以在许多文献中得到反映。其中，钙钛矿材料的维度对其催化活性的影响很大，这一点不可忽视。形貌和维度的精确控制对于开发高性能钙钛矿材料至关重要。形态维度的变化会导致比表面积的变化。已经表明，将催化材料的尺寸从微米级缩小到纳米级会导致比表面积的增加。此外，在光催化领域，块状微米尺寸钙钛矿材料表面容易出现缺陷、结构无序、比表面积和光稳定性较低等问题，从而限制光催化效率。相比之下，低维钙钛矿材料在量子限制效应的影响下将表现出优越的光/电学特性。在实际应用中，将钙钛矿材料与负载物相结合也可以改变钙钛矿材料的尺寸。该方法提高了催化活性，解决了钙钛矿材料易团聚、失活和中毒等多方面问题。不仅于此，该方法可以提高材料的回收性能，促进回收利用率、节省成本，同时避免二次污染。因此，本文总结了钙钛矿材料形态维度的差异以及维度的改变所带来的影响，揭示了钙钛矿材料在环境污染控制和能源方面的应用潜力。

图 1  钙钛矿材料在环境和能源中的应用

2  钙钛矿的形态维度

本文主要从形貌角度将钙钛矿材料分为3个维度。在这篇综述中，我们使用x、y和z来表示3个相互垂直的空间方向。它可以分为0D量子点或纳米晶体（x，y，z<100 nm），1D纳米管/棒/纳米纤维（x>100 nm），2D纳米片（x，y>100 nm）或负载物为2D形貌和3D立体材料（x，y，z>100 nm）或负载物为3D形貌。

（1）3D钙钛矿材料

钙钛矿的一般公式是ABX 3 ，具 有对称立方结构。 然而，一般的块状结构材料存在比表面积小的问题。 三维有序大孔   (3DOM )  结构可以大大提高反应界面的表面积，并在 3D 骨架上实现多重光散射，增强了质量传递和光吸收过程。 此外， 3DOM 材料还具有周期性空隙结构、孔径均匀可控等优点。 氧化物钙钛矿材料由于其球形结构会倾向于团聚，这显着降低了材料的比表面积和反应位点。 此外，大多数催化剂存在重金属浸出问题，可能产生严重的毒性。 将钙钛矿制备为具有中空结构的催化剂可有效防止纳米颗粒团聚，减少金属浸出。

钙钛矿的粉末形式降低了比表面积和吸附容量，限制了其催化性能和回收能力。因此，选择合适的载体可以弥补粉状钙钛矿的不足。例如张晓东课题组先是将钙钛矿材料与蒙脱土相结合，赋予复合材料层分层结构，防止了颗粒聚集并增加吸附活性位点所需的活性。之后将其g-C 3 N 4 相结合，解决 了活性成分容易丢失 和活性位点暴露不足等问题，使复合材料结构更均匀，比表面积增大， 微波吸收性能明显提高。 粉末催化剂的再利用需要额外的分离过程，例如过滤或离心，这无疑会失去活性成分。 将钙钛矿材料与具有选择性分离能力和高负 载 能力的适当载体复合是一种非常有效的方法。

图 2  MW 辐照下 LCCOM 0.2 /CN 0.075 表面 BPA 降解机理

图 3  催化膜的机理图
（2）2D钙钛矿材料
在本文中，2D钙钛矿定义为在2个空间方向上>100 nm和一个空间方向上小于100 nm，或者将其加载到2D载体上。一般来说，二维钙钛矿材料中光生载流子的产生和传导是各向异性的，晶体表面暴露均匀，表面的原子排列清晰明确。在量子约束效应的影响下，低维纳米结构钙钛矿的催化性能高于三维块状钙钛矿，表现出独特的电学和光学性能。

图 4  CsPbBr 3 /BP 光催化还原 CO 2 的 途 径
（3）1D 钙钛矿材料

与2D钙钛矿纳米结构相比，一维纳米结构具有更短的电荷扩散长度和更高的纵横比，这使得它们在光催化领域具有巨大的潜力。长度为几微米的1D纳米管，其长度-管径比高达100以上，具有惊人的催化活性。1D形貌有效地避免了聚集现象，具有出色的快速长距离电子传输能力、离子交换能力和增强的光吸收能力。因此，1D钙钛矿材料在废水处理、大气污染治理、光催化制氢和传感器领域均具有广泛的应用。

图 5  (a) ZnTiO 3 -700 ℃在 10000 倍放大的 SEM 图像。 (b) ZnTi O 3 -700 ℃在 30,000 倍放大的 SEM 图像。 (c) 实验程序示意图
（4）0D钙钛矿材料

0D钙钛矿可分为在3个相互垂直的空间方向上尺寸均小于100 nm的量子点或纳米晶体。与块状材料相比，0D钙钛矿纳米颗粒因其更大的比表面积和更强的量子约束效应而被广泛应用于光催化应用。

3 未来展望

(1)合成方法和参数（pH、温度、时间、压力等）会对钙钛矿材料的形貌和维度产生巨大的影响，进而影响钙钛矿材料的性能。此外，低维材料的合成方法往往存在操作步骤复杂、能耗高、污染严重等缺点。随着静电纺丝、微波等先进技术的发展，为高效、低能耗、无污染的材料合成提供了新的机遇。
(2)具有不同形貌和维度的钙钛矿材料具有良好的发展前景。然而，许多形貌仍处于理论阶段，需要通过实验进行验证。此外，在改变形貌的过程中可能会出现新的挑战。作为光催化剂，钙钛矿材料的形貌维度会影响光生电子-空穴对的分离和转移。因此，需要调整钙钛矿材料的形貌和结构，以降低光生载流子的复合速率，增加接触面积和活性位点，以进一步提高光催化性能。
(3)不同维度钙钛矿材料的内在效应仍不确定。在现有文献中，大多数关于钙钛矿材料的研究都集中在表面催化性能上。利用理论计算和分子模拟技术探索钙钛矿材料的内在效应，可以指导我们制备不同维度的钙钛矿材料。

(4)目前，大多数钙钛矿性能都是根据实验室规模的测试进行评估的，很少在实际环境中进行。钙钛矿材料的粉末形貌阻碍了其在实际应用中的分离和回收。应采取一些措施来克服这个问题，例如使钙钛矿材料具有磁性或将其制备成具有宏观形貌的复合材料，例如纳米纤维、膜、凝胶或海绵。另一种策略是将钙钛矿材料与活性炭、海绵和膜等块状基材复合，以便于回收。

作者介绍

张晓东 ， 副教授、博士生导师，上海市青年五四奖章获得者，上海市青年科技英才启明星计划获得者，现任职于上海理工大学环境与建筑学院。 主要研究领域为 VOCs 污染控制，环境功能材料合成与应用。 以第一作者或通讯作者身份在 ACS Catalysis 、 Applied Catalysis B 、 Journal of Catalysis 等上发表 SCI 论文 130 余篇， H 指数 55 ，其中 40 多篇入选 ESI 高被引论文， 25篇入选热 点论文。
主页 ： http://sea.usst.edu.cn/_t80/2013/1015/c1640a19898/page.psp

王吟 ， 副教授、硕士生导师，上海市青年科技英才扬帆计划获得者，现任职于上海理工大学环境与建筑学院。 主要研究领域为水污染控制，环境功能材料合成与应用。 以第一作者或通讯作者身份在 Chemical Engineering Journal 、 Journal of Colloid and Interface Science 、 Journal of Hazardous Materials 等上发表 SCI 论文 30 余篇， H 指数 23 ，其中 10 篇入选 ESI 高被引论文， 7 篇入选热点论文。

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