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厦门大学成康&荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong今日Science：控制Pt位点，负载量仅需0.01wt%！

时间：2022-07-08 来源：浏览：

厦门大学成康&荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong今日Science：控制Pt位点，负载量仅需0.01wt%！

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第一作者：成康, Luc C. J. Smulders

通讯作者：Krijn P. de Jong

通讯单位：荷兰乌特勒支大学

【研究亮点】

通过在纳米尺度上合理安排贵金属催化剂功能位点，在工业催化直链烷烃加氢异构转化中获得最佳性能的铂的最小负载量可以减少10倍甚至更多。将痕量（最低0.01 wt%）的铂纳米颗粒沉积在氧化铝粘合剂或沸石晶体的外表面上，而不是在沸石晶体内部，在不影响活性的情况下提高了异构体的选择性。

【主要内容】

贵金属广泛用于各种商业和新兴技术，包括汽车中的催化转换器；氢燃料电池中的电催化剂；以及用于石油、生物质和废物转化的催化剂。在这些应用中对贵金属的需求不断增加，推动了更有效地利用贵金属的方法，包括所谓的单原子催化剂，其中孤立的单个金属原子或离子通过载体稳定。将贵金属限制在沸石通道或笼内可以有利于试剂的吸附和反应中间体的稳定，从而提高催化活性和产物选择性。在石化工业中，Pt经常与酸性沸石结合用于直链烷烃的加氢异构转化以提高液体燃料的质量，其性能受Pt纳米颗粒尺寸和分布、金属-载体相互作用和酸性影响。通常Pt负载量在0.3到3wt%的范围内，而降低贵金属负载对于控制工业成本等方面具有重要意义。

鉴于此，荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong教授课题组以及厦门大学成康教授等人通过控制工业铂-沸石-氧化铝 (Al ₂ O ₃ ) 复合催化剂的Pt位置和负载量，减少了加氢异构化的Pt负载量，同时保持最佳性能。作者使用一维 (1D) 沸石 HZSM-22和HMOR来构建双功能催化剂。这些复合催化剂中Pt位点的位置可分为三种类型：（i）在沸石晶体的外表面(ii) 沸石晶体内部 (iii) 在Al ₂ O ₃ 粘合剂上。研究人员通过使用 Pt(NH ₃ ) ₄ (NO ₃ ) ₂ 作为Pt前体的离子交换过程或使用H ₂ PtCl ₆ 的离子吸附来控制Pt在复合催化剂上的位置。实验发现具有 Pt-on-HZSM-22的复合催化剂表现出仅需 0.01 wt% 的最佳负载量，可最大限度地提高C ₇ 异构体的产率。对于Pt-on-Al ₂ O ₃ /HZSM-22，Pt负载量需增加超过0.05 wt%。而0.05Pt-Al ₂ O ₃ /HMOR的C ₇ 异构体的最大产率接近0.5Pt-HMOR/Al ₂ O ₃ ，这表明合理放置Pt位点可以使其用量减少10倍。考虑到烷烃和烯烃的低扩散率， Pt位点应放置在固体催化剂中的可接近位置，例如在介孔氧化铝粘合剂或沸石晶体的外表面上。此外，保持Pt和沸石酸性位点之间的分离可以通过三种主要机制最大程度地保持金属和酸的功能： (i) 限制金属簇对微孔的阻塞 (ii) 提高金属位点的可及性 (iii)有利于孔口催化以减少二次裂化反应。总而言之，维持金属-酸平衡并确保脱氢-加氢反应的准平衡需要少量的贵金属，但本研究证实贵金属所需的负载量受功能位点如何在纳米尺度上排列影响。