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兰州交大ACS Nano：效率突破 60%，电化学合成氨新进展!

时间：2022-04-25 来源：浏览：

兰州交大ACS Nano：效率突破 60%，电化学合成氨新进展!

学研汇催化计

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第一作者：沈鹏

通讯作者：褚克

单位：兰州交通大学

【研究背景】

氨（ NH ₃ ）在国民经济中发挥着十分重要的作用。用于工业合成氨的 Haber-bosch 工艺需要高温高压的反应条件，导致大量的能源消耗和碳排放。在当前 “ 双碳 ” 政策下，具有零碳排放特性的电催化氮还原（ NRR ）合成氨技术极具发展前景，而其中 NRR 催化剂在 N ₂ 的吸附和加氢反应中起关键作用。然而迄今为止，大多数报道的 NRR 催化剂的 NH ₃ 产率（ <100 μg h ⁻¹ mg ⁻¹ ）和法拉第效率（ <20% ）远不能满足实际使用要求。

【工作介绍】

近日，来自兰州交大的褚克教授课题组在《 ACS Nano 》上发表了题为 “High-Efficiency N ₂ Electroreduction Enabled by Se-Vacancy-Rich WSe _2-x in Water-in-Salt Electrolytes” 的研究文章。该工作通过电解液设计 —— 利用盐包水 (WISE) 电解液可有效抑制析氢反应的特性，同时结合富 Se 空位 WSe _2-x 催化剂可有效吸附和活化 N ₂ 的特点 —— 构建出了超高效 NRR 催化体系。该 NRR 催化体系实现了创纪录的法拉第效率（ 62.5% ）以及较高的 NH ₃ 产率（ 181.3 μg h ⁻¹ mg ⁻¹ ）。进一步利用分子动力学模拟、 DFT 计算和电化学原位光谱分析，深度揭示了 WISE 促进 NRR 的内在机理。

【图文解析】

要点一： DFT 计算表明富 Se 空位 WSe _2-x 催化剂可有效吸附和活化 N ₂ ，但其同时可加速水分解利于析氢反应，不利于 NRR 选择性。

要点二：分子动力学模拟表明盐包水 (WISE) 电解液可有效抑制 WSe _2-x 表面的析氢反应，且对于常用的 LiClO ₄ 电解液，理论最优浓度为 12 m (mol kg ^-1 ) 。

要点三：电化学测试表明，富 Se 空位 WSe _2-x 催化剂在 12 m LiClO ₄ 中表现出 62.5%, 181.3 μg h ⁻¹ mg ⁻¹ 的超高 NRR 性能，远优于报道值。

要点四：电化学原位光谱分析表明， WISE 可有效提高催化剂表面的 N ₂ 亲和力，并增强活性位点的 π 电子反馈能力，促进 NRR 活性的大幅提高。

图 1. WSe _2-x 催化剂 NRR/HER 性能的理论预测

图 2. WSe _2-x 催化剂在盐包水 (WISE) 电解液中 NRR/HER 行为的分子动力学模拟

图 3. WSe ₂ 和 WSe _2-x 的形貌表征

图 4. WSe ₂ 和 WSe _2-x 的结构表征

图 5. WSe ₂ 和 WSe _2-x 在 WISE 中的 NRR 性能测试

图 6. 电化学原位光谱分析 WSe ₂ 和 WSe _2-x 在 WISE 中的 NRR 行为

第一作者介绍

沈鹏，兰州交通大学材料学院在读研究生，主要从事电催化反应的 DFT 计算和分子动力学模拟研究，以第一 / 共一作者身份在 ACS Nano ， Angew. Chem. Int. Ed. ， Chem. Commun. ， Nano Research 等期刊发表 SCI 论文 5 篇。

通讯作者介绍

褚克，兰州交通大学材料学院教授，主要从事新型金属基复合材料及新能源材料的研究和开发。以第一 / 通讯作者身份在 ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater, Adv. Funct. Mater., Small, Appl. Catal. B, Nano Research 等国内外知名期刊发表 SCI 论文 100 余篇，总被引用 6500 余次 (H-index: 48), 先后有 30 余篇论文入选 ESI 高被引 / 热点论文，申请专利 30 余件 ( 授权 21 件 ) 。入选 “ 全球前 2% 顶尖科学家 ” 榜单、 “ 全球顶尖前 10 万科学家 ” 榜单（全球第 22326 位， 2022.4 ）、英国皇家化学会 “Top 1% 高被引作者 ” 、陇原青年英才、甘肃省 “ 飞天学者 ” 、中科院 “ 西部青年学者 ” 、陇原青年创新创业人才、甘肃省高校 “ 青年教师成才奖 ” 、省科技进步三等奖等。

【文章链接】

Peng Shen, Xingchuan Li, Yaojing Luo, Yali Guo, Xiaolin Zhao, Ke Chu*. High-Efficiency N2 Electroreduction Enabled by WSe2-x in Water-in-Salt Electrolytes, ACS Nano, 2022.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00596.

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