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电化学可以提供一种有效和可持续的方法来处理被氯化有机化合物污染的环境水质。然而，由于缺乏一种可以选择性地将水溶液中的1,2-二氯乙烷(DCA)转化为乙烯的催化剂，DCA的电化学转化目前仍然面临着巨大挑战。
耶鲁大学王海梁教授、Menachem Elimelech院士，加州理工学院William A. Goddard III院士等人
报道了一种由酞菁钴(CoPc)分子组装在多壁碳纳米管上的催化剂，可以以高电流和能量效率进行DCA的电催化转化。结果显示，该催化剂可以在宽的电极电位和反应物浓度范围内、以高的生成速率形成乙烯产物，法拉第效率接近~100%。
动力学研究和DFT计算表明，速率决定步骤是第一次C-Cl键的断裂，它不涉及质子，CoPc/CNT能有效催化DCA脱氯和抑制析氢反应。催化剂的纳米管结构使其可进一步制备成流通式的带电膜，并在实际的环境水样中进行测试，结果显示DCA去除率大于95%。
相关工作以
Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene
为题在
Nature Nanotechnology
上发表论文。
1,2-二氯乙烷(DCA)是世界上生产最广泛的化学品之一。仅在美国，2019年就生产了约1000万吨DCA。DCA的典型工业用途是制造药物、特种表面活性剂、功能化聚合物和其他精细化工产品。在生产和利用过程中，DCA会释放到环境中。在美国，据估计，2019年共有约183吨DCA无意中排放到环境中。不幸的是，DCA是一种有毒的环境污染物。吸入或摄入DCA会损害肝、肾、肺等重要器官，以及神经、心血管和免疫系统。
在水溶液中有效分解DCA的常规方法是生物修复。然而，这一过程在去除环境中的DCA污染物方面是相对缓慢的。据报道，DCA在好氧水中的半衰期为~100天，在厌氧水中为~400天。值得注意的是，电化学DCA脱氯技术可由可再生电力驱动，是一种具有成本竞争力和环保的策略，可以去除DCA污染物，同时生产乙烯。
图4. CoPc/CNT功能化的电化学膜用于处理含DCA污染物的水质
本研究证明了通过开发更好的催化剂来解决电化学处理水中氯化有机污染物的挑战的可能性。本文提出的CoPc/CNT催化剂在宽电极电位和DCA浓度范围内，在水溶液中电化学DCA分解成乙烯时表现出接近100%的FE和高的反应速率。动力学研究和DFT计算表明，RDS为第一步脱氯过程，而CoPc/CNT能有效地还原DCA，并有效地抑制催化剂上的HER。此外，将CoPc/CNT制成带电流动膜中，可以从模拟水样中去除95%的DCA，显示出广泛的应用前景。
Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene，Nature Nanotechnology，2022.
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01277-z
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用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。
