昆士兰/南航/华东师大JACS：SA-Fe-NGM在酸性介质中高效ORR

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是最有前途的清洁和可持续能源转换技术之一，其中铂族金属（PGM）催化剂被用于加速缓慢的氧还原反应（ORR）的反应动力学。然而，PGM的稀缺性和高成本，严重限制了其大规模实施。因此，有必要开发不含Pt族金属的催化剂（PGM-free催化剂），以加速PEMFCs的大规模应用。

基于此， 澳大利亚昆士兰大学Yusuke Yamauchi、南京航空航天大学何建平教授、华东师范大学汤静研究员和Wei Xia（共同通讯作者）等人 报道了一种特殊的超薄N-掺杂石墨烯纳米网（NGM）作为具有确定Fe-N配位结构的铁酞菁（FePc）分子的优异锚定、稳定和分散的理想基质。

作者分别使用KCl和LiCl作为剥离剂和蚀刻剂，将含锌ZIF纳米片（ZnZIF-L）剥离成超薄二维（2D）NGM。得到的NGM非常薄，并表现出大的分层多孔结构。重要的是，所制备的NGM中的孔径分布可以通过调整LiCl与KCl的比例来轻易调节。其中，FePc分子被选为形成Fe-N _x 活性位点的理想前体。

通过高温热解方法，制备了金属负载量高达8.36 wt%的Fe单原子催化剂（SA-Fe-NGM）。实验测试发现，SA-Fe-NGM催化剂在酸性介质中具有优异的ORR性能，其中半波电位（ E _1/2 ）为0.83 V vs RHE、功率密度为634 mW cm ^-2 。

基于Fe-N ₄ 活性位点的第一性原理计算和孔径分布分析，进一步阐明了ORR可能的催化机理。该工作为构建高暴露的过渡金属和N共掺杂碳材料（M-N-C）催化剂提供了一种新策略，用于扩展电催化和储能应用。

Metal-Organic Framework-Derived Graphene Mesh: a Robust Scaffold for Highly Exposed Fe-N ₄ Active Sites toward an Excellent Oxygen Reduction Catalyst in Acid Media. J. Am. Chem. Soc., 2022 , DOI: 10.1021/jacs.2c00719.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c00719.

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