北化工刘军枫/韩爱娟Nat. Commun.：中空介孔原子分散h-MNC催化剂用于大分子催化

单原子催化剂（single-atom catalysts, SACs）由于其最大的原子利用效率，在各种应用中显示出巨大的前景。然而，可控合成具有适当多孔结构的SACs仍然是解决催化中的扩散问题必须克服的一个挑战，因为空间隔离的单原子位点显著提高了催化剂的固有活性。

基于此， 北京化工大学刘军枫副教授和韩爱娟副教授（共同通讯作者）等人 报道了一种通过拓扑转换策略设计和制备中空、介孔、原子分散的金属-氮-碳（metal-nitrogen-carbon, h-MNC）催化剂，使用精心设计的具有分级孔的MOF作为前体，以缓解大分子催化的扩散限制。

双金属ZIFs（bimetallic ZIFs, BZIFs）的合理化学蚀刻产生中空介孔BZIFs，其在热解后拓扑转化为h-MNCs。其中，合成的h-MNCs的像差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）和X射线吸收精细结构（XAFS）证实了金属原子的原子分散。

这些h-MNCs具有独特的分级多孔结构，壳内有约10 nm的扩大中孔和h-MNCs内约200 nm的空腔，而这些孔最大限度地提高了反应物和产物，特别是大分子的颗粒内扩散速率，从而提高了对活性位点的可及性和催化活性位点的高利用率。

结合原子分散的活性位点和分层多孔结构的优势，概念验证的中空、介孔、原子分散的CoNC（h-CoNC）表现出更高的催化活性，在室温下将苯胺氧化偶联成偶氮苯的周转频率（TOF）为586 h ^-1 ，超过了Co纳米粒子的中空对应物（h-Co _NP NC）、固体NC上的原子分散金属对应物（s-CoNC）以及大多数已报道的最先进的催化剂。

此外，该策略用途广泛，已扩展到合成具有不同金属成分（包括Ni、Mn和Cu）的各种h-MNCs，为优化高性能催化剂创造了更多机会。

Hollow mesoporous atomically dispersed metal-nitrogen-carbon catalysts with enhanced diffusion for catalysis involving larger molecules. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-30520-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30520-3.

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