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​JACS：质量活性高达7.32 A mgPt-1！

时间：2022-08-23 来源： 浏览：

​JACS：质量活性高达7.32 A mgPt-1！

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将铂催化剂锚定在适当的载体(例如MXenes)上是制备甲醇燃料电池所需阳极的可行方法。然而，Pt的真实性能往往受到活性位点占据、中毒、Pt与载体之间的弱相互作用以及Pt的溶解的阻碍。基于此， 奥克兰大学王子运 和 武汉理工大学麦立强 等通过喷雾干燥法构建了装饰有超细Pt簇的三维(3D)褶皱Ti 3 C 2 T x MXene球，用于高效甲醇氧化反应(MOR)。
所制备的Pt簇/Ti 3 C 2 T x (Ptc/Ti 3 C 2 T x )表现出增强的电催化甲醇氧化反应(MOR)活性，包括相对较低的过电位、对CO中毒的高耐受性和超高稳定性。具体而言，Ptc/Ti 3 C 2 T x 实现了高达7.32 A mg Pt -1 的高质量活性，这是迄今为止报道的Pt基电催化剂中最高值，并且Ptc/Ti 3 C 2 T x 即使连续工作3000分钟的之后电流密度仍保留初始值的42%。
原位光谱表征和密度泛函理论计算(DFT)表明，由于电荷从Pt团簇转移到Ti 3 C 2 T x 载体，在富电子的Ti 3 C 2 T x 表面产生强电场并产生界面排斥；场诱导的排斥导致Pt簇周围的局部羟基浓度高，并促进CO激活。3D褶皱球结构抑制了Ti 3 C 2 T x 的堆积，扩大了催化剂与电解质的接触面积，保证了电场的促进作用，同时Ptc/Ti 3 C 2 T x 对其他醇氧化反应的高活性和耐久性也证实了场诱导排斥对CO耐受性的增强作用。因此，在电催化剂表面构建高局部羟基浓度是提高催化剂催化有关CO中毒的小分子氧化反应性能的一种有前途的策略。
Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03982
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