孙剑等Angew：单位点Zr的双途径催化CO2加氢制甲醇
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icat2019
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大规模的将 CO 2 转化为甲醇对于甲醇经济非常重要，因为 ZrO 2 具有优异的吸附和活化 CO 2 能力，因此 ZrO 2 被人们认为是 Cu 催化剂的良好基底。但是目前人们对于催化反应过程中 Zr 物种的变化过程并不清楚。
有鉴于此， 中国科学院大连化物所孙剑、俞佳枫、卡尔斯鲁厄理工学院 Anna Zimina 等 报道通过增强 Zr-Si 相互作用的方式，在无定形 SiO 2 表面建立单原子 Zr 位点，得到 Cu/ZrO 2 -SiO 2 催化剂。
要点2. 研究发现，在单原子 Zr 催化位点，合成甲醇的路径包括 RWGS 和 CO 氢化两种；在 ZrO 2 纳米粒子表面只能通过常见的甲酸盐过程制备甲醇。通过拓宽非竞争性的平行反应路径的方式， Cu/SiO 2 和 Cu/ZrO 2 催化剂的 Cu 催化活性分别提高 6 倍和 2 倍。
这种 Zr 单原子物种的双路催化反应为理解原子分散型氧化物催化剂提供崭新的帮助。
Meng Yang, Jiafeng Yu, Anna Zimina, Bidyut Bikash Sarma, Jan-Dierk Grunwaldt, Habib Zada, Linkai Wang, Jian Sun, Unlocking a Dual‐channel Pathway in CO 2 Hydrogenation to Methanol over Single‐site Zirconium on Amorphous Silica, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202312292
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202312292
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