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郑坤/张铁锐/刘庆华Nat. Commun.：氮化碳中Ni单原子光催化制H2O2的结构演变

时间：2023-11-12 来源：浏览：

郑坤/张铁锐/刘庆华Nat. Commun.：氮化碳中Ni单原子光催化制H2O2的结构演变

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光催化 2 电子还原制备 H ₂ O ₂ 是具有前景的技术路线，但是人们对于光催化合成 H ₂ O ₂ 的光催化位点结构变化机理并不清楚。这严重阻碍了发展高活性和稳定制备 H ₂ O ₂ 能力的光催化剂。

有鉴于此， 中国科学技术大学刘庆华、中国科学院理化技术研究所张铁锐、北京工业大学郑坤等 报道一种高担载量 Ni 单原子光催化剂，在纯水中进行光催化制备 H ₂ O ₂ ， 420 nm 的表观量子效率达到 10.9 % ，太阳能转化为化学品的效率达到 0.82 % 。

本文要点

要点1. 通过原位同步辐射 XAS 和 Raman 光谱表征技术，直接观测发现吸附 O ₂ 分子导致 Ni-N ₃ 位点动态转变形成高价态 O ₁ -Ni-N ₂ 位点，随后形成关键的 *OOH 中间体，随后转化为 HOO-Ni-N ₂ 。

要点2. 理论计算和相关实验进一步说明，催化活性位点结构的转变能够降低 *OOH 的形成能垒，抑切断制 O=O 化学键，从而改善光催化剂制备 H ₂ O ₂ 的性能和选择性。

Xu Zhang, Hui Su, Peixin Cui, Yongyong Cao, Zhenyuan Teng, Qitao Zhang, Yang Wang, Yibo Feng, Ran Feng, Jixiang Hou, Xiyuan Zhou, Peijie Ma, Hanwen Hu, Kaiwen Wang, Cong Wang, Liyong Gan, Yunxuan Zhao, Qinghua Liu, Tierui Zhang & Kun Zheng, Developing Ni single-atom sites in carbon nitride for efficient photocatalytic H ₂ O ₂ production. Nat Commun 14, 7115 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42887-y

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42887-y

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