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JACS：Ir-Ni修饰COF光催化C-N键偶联

时间：2022-04-23 来源：浏览：

JACS：Ir-Ni修饰COF光催化C-N键偶联

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COF 是一种具有前景的异相催化剂主体材料。

有鉴于此， 印度科学教育与研究学院 (IISER) - 加尔各答 Biplab Maji 、 Rahul Banerjee 等报道在同一种二维 COF 材料 TpBpy 中通过双重金属化处理方式，构建含有 Ni 和 Ir 两种金属催化位点的 Ni-Ir@TpBpy ，能够驱动一系列底物进行 C-N 交叉偶联催化反应。

本文要点

要点 1. 分别使用 [Ir(ppy) ₂ (CH ₃ CN) ₂ ]PF ₆ （其中 ppy=2- 苯基吡啶）作为 Ir 分子， NiCl ₂ 作为 Ni 分子对 TpBpy COF 进行后修饰，随后考察这种 COF 骨架作用对可见光 Ni 催化 C-N 偶联反应的催化作用效果，发现这种控制金属化的 COF 催化活性无活性衰减，能够进行循环催化。

要点2 . 通过一系列荧光、电化学、动力学、 Hammett 研究，对催化剂和反应机理中最重要的特征。此外，通过理论计算验证， COF 骨架 Ir 向 Ni 能够进行电子转移。通过修饰在 COF 的骨架上，避免 Ni 催化剂生成 Ni 黑。

要点3 . 这种合成方法，将一系列有机胺（芳基、杂芳基、烷基）、羰基胺、磺胺，与（杂）芳基碘化物（包括高电子浓度、电子浓度适中、缺电子）实现 C-N 偶联，产物的分离收率高达 94 % ，反应能够克级量放大合成。

要点4 . 此外，为了考察这种反应的实用前景，对 ibuprofen, naproxen, gemfibrozil, helional, amino acid 等分子进行后期官能团化衍生化。该反应方法同样能够用于合成 N,5- 二苯基恶唑 -2- 胺药效团， flufenamic acid, flibanserin, tripelennamine 等 FDA 认证药物。

Ayan Jati, Kaushik Dey, Maryam Nurhuda, Matthew A. Addicoat, Rahul Banerjee*, and Biplab Maji*, Dual Metalation in a Two-Dimensional Covalent Organic Framework for Photocatalytic C–N Cross-Coupling Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01814

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01814

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