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【能源】多硫化物溶剂化结构如何调控电极动力学？

时间：2023-10-07 来源： 浏览：

【能源】多硫化物溶剂化结构如何调控电极动力学？

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锂硫电池具有高达2600 Wh k g −1 的理论能量密度，是广受关注的储能器件。然而，锂硫电池循环寿命有限，严重阻碍了其实用化进程。一般来讲，放电中间产物多硫化锂的反应动力学决定了锂硫电池的循环性能。如果能加速多硫化锂的转化，就有望抑制负极副反应动力学的同时不损害正极转化动力学，从而提升锂硫电池循环寿命。
近日， 清华大学张强 教授和 北京理工大学李博权 副研究员合作， 通过多硫化锂溶剂化结构调控加速电极动力学，从而实现长循环的锂硫电池。

图1. 多硫化锂电极动力学与溶剂化结构的关系
为了调控多硫化锂的双层溶剂化结构，引入不同比例的氟代醚（HFE）进而调制电解液的溶剂化能力，构筑了一系列双层溶剂化结构。随着电解液溶剂化能力降低，外层溶剂化壳层呈现出HFE增多，乙二醇二甲醚（DME）减少，从而明晰了不同溶剂化能力形成的溶剂化结构与多硫化锂正负极动力学的关系。强溶剂化能力电解液形成的溶剂化结构可以加快负极副反应动力速度，从而造成负极迅速失效；弱溶剂化能力电解液形成的溶剂化结构导致正极转化动力学迟滞且容量迅速衰减（图1）。中等溶剂化能力电解液形成的溶剂化结构有望平衡多硫化锂的正负极反应动力学，抑制负极副反应动力学的同时保证良好的正极转化动力学，从而提升锂硫电池的循环性能。

图2. 锂硫软包电池循环性能
通过调控电解液以优化多硫化锂溶剂化结构，在采用50 μm超薄锂负极和4.3 mg c m −2 的 高载硫正极组装的锂硫纽扣电池中，获得了146圈的稳定循环。实用化条件下锂硫软包电池能够实现338 Wh k g −1 的能量密度和30圈的稳定循环（图2）。该工作明晰了多硫化锂溶剂化结构与电极动力学之间的关系，为长循环锂硫电池的电解液指明了发展方向。
这一成果近期发表在 Angewandte Chemie 上，文章的第一作者是清华大学博士研究生 李政 ，共同通讯作者是清华大学 张强 教授和北京理工大学 李博权 副研究员。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Correlating Polysulfide Solvation Structure with Electrode Kinetics towards Long-Cycling Lithium–Sulfur Batteries
Zheng Li, Li-Peng Hou, Nan Yao, Xi-Yao Li, Zi-Xian Chen, Xiang Chen, Xue-Qiang Zhang, Bo-Quan Li,* Qiang Zhang*
Angew. Chem. Int. Ed. , 2023 , 62 , e202309968, DOI: 10.1002/anie.202309968
张强教授简介
张强，清华大学长聘教授。长期从事能源化学与能源材料的研究。近年来，致力于将国家重大需求与基础研究相结合，面向能源存储和利用的重大需求，重点研究高比能电池的原理和关键能源材料。提出了锂硫电池中的锂键化学、离子溶剂复合结构概念，并根据高能电池需求，研制出复合金属锂负极、碳硫复合正极等多种高性能能源材料，构筑了高比能软包电池器件。这在储能相关领域得到应用，取得了显著的成效。担任国际期刊 Angew. Chem. 首届顾问编辑、 J Energy Chem, Energy Storage Mater 副主编， Matter，Chem Soc Rev, Adv Energy Mater, Adv Funct Mater, ChemSusChem , 化工学报等期刊编委。担任国家重点研发计划储能与智能电网专项专家组副组长。曾获得教育部自然科学一等奖、化工学会基础科学一等奖等学术奖励。
https://www.x-mol.com/university/faculty/21097
李博权副研究员简介
李博权，2016年本科毕业于清华大学化学系，2020年博士毕业于清华大学化学工程系，同年加入北京理工大学前沿交叉科学研究院担任副研究员，博士生导师。主要从事高能量密度锂硫电池和金属空气电池的化学机制、材料构筑与器件应用等方面的研究。相关研究成果发表SCI论文100余篇，h因子59。担任《 Journal of Energy Chemistry 》期刊编委，入选2021–2022年科睿唯安高被引科学家。
https://www.x-mol.com/university/faculty/327157
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