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中国环科院徐建研究员ES& T Water:活化PMS体系中通过晶面调控Mn–Fe普鲁士蓝类似物催化活性降解啶虫脒

时间:2023-02-11 来源: 浏览:

中国环科院徐建研究员ES& T Water:活化PMS体系中通过晶面调控Mn–Fe普鲁士蓝类似物催化活性降解啶虫脒

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第一作者:郭若男
通讯作者:徐建 研究员
通讯单位: 中国环境科 学研究院
论文DOI:   10.1021/acsestwater.2c00590
全文速览
制备了Mn-Fe普鲁士蓝类似物(MnFe PBAs)活化过硫酸盐(PMS)降解啶虫脒。由于MnFe PBAs(200)具有卓越的化学吸附亲和势和电子转移能力,是PMS活化的最有活性晶面。密度函数理论计算验证了Mn(III)作为电子供体和受体来调整Fe和Mn之间的电子密度,这对MnFe PBAs(200)的高活化性能起到了关键作用。PBA晶格(-C═N)在该体系中没有表现出直接的PMS活化能力,这与之前报道的Fenton体系不同。根据电子定域性函数计算和探针实验,HSO5-的O-O被打破,而PBA的键可以在活化反应中被恢复,导致在MnFe PBAs/PMS系统中不断产生活性氧物种。转化产物研究表明,氧化产物主要是芳香族羟基化、N-C键裂解、偶氮反应等的结果,有效实现了啶虫脒的矿化和生态毒性减少。该研究结果为开发先进的晶面调控性催化剂以活化PMS从而有效降解水环境中的新兴污染物提供了新的见解。
图文摘要

同位素标记技术
图文导读

Figure 1. (a,b) SEM, (c,d) transmission electron microscopy (TEM) images, (e) FT–IR, and (f) XRD spectra of the as-prepared MnFe PBAs.

Figure 2. (a) ACE degradation efficiency and (b) PMS consumption efficiency in MnFe PBAs/PMS

Figure 3. (a) ACE removal efficiency for identification of dominant ROS in the PBA-47/PMS system
文献信息
Guo, R.; Xi, B.; Guo, C.; Zhang, H.; Chen, L.; Liu, W.; Lv, N.; Xu, J. Facet-Dependent Catalytic Activity of MnFe Prussian Blue Analogues in Peroxymonosulfate-Activated System for Efficient Degradation of Acetamiprid. ACS EST Water 2023. 
https://doi.org/10.1021/acsestwater.2c00590.

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