南开展思辉Nature子刊:N-CuO电催化O2产生单线态氧以降解有机污染物
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由于环境友好的操作和现场生产力,通过电催化氧气(O 2 )生产单线态氧( 1 O 2 )在环境净化方面具有极大的兴趣。然而,O 2 在催化剂表面的侧向构型会导致H 2 O的形成,严重限制了 1 O 2 生产的选择性和活性。
基于此, 南开大学展思辉教授(通讯作者)等人 报道了一种稳健的N掺杂CuO(N-CuO)电催化剂,在N-Cu-O 3 位点具有鲍林型(端接)吸附O 2 ,用于在直流电场下选择性生成 1 O 2 。
作者利用N-CuO电催化剂在直流(DC)电场下使用O 2 直接电催化生产 1 O 2 ,其中Cu-O 4 的表面局部配位环境被调节为N-Cu-O 3 部分。结果表明,在电催化作用(electrocatalysis, EC)过程中,通过调整N掺杂CuO的电子结构和配位环境,实现了 1 O 2 的选择性生成,与未掺杂CuO电催化体系中H 2 O形成过程中产生的•OH中间体形成鲜明对比。
结合实验和密度泛函理论(DFT)计算研究,发现O 2 在N-Cu-O活性位点上的吸附是“端接”型的,这促进了•OOH的形成,为 1 O 2 的选择性生成提供了一条有效的途径。该研究所提出的N掺杂剂策略适用于一系列过渡金属氧化物,为现有的高性能电催化 1 O 2 生产提供了通用的电催化剂设计方案。
Pauling-type adsorption of O 2 induced electrocatalytic singlet oxygen production on N-CuO for organic pollutants degradation. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-33149-4.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33149-4.
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