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​Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇

时间:2022-10-12 来源: 浏览:

​Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇

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钯(Pd)促进和在单斜氧化锆(ZrO 2 )上的沉积是提高块状In 2 O 3 在CO 2 制甲醇中的性能的有效策略,若能集成到单一催化系统中,则可以释放出优异的反应性。然而,利用各个组件的协同效应至关重要且极具挑战性,因为需要精确控制它们的组装。
基于此, 瑞士苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez(通讯作者)等人 报道了通过火焰喷射热解(flame spray pyrolysis, FSP)制备的三元Pd-In 2 O 3 -ZrO 2 催化剂,该催化剂具有显著的甲醇生产率和金属利用率,超过了二元催化剂。
在文中,所制备的三元Pd-In 2 O 3 -ZrO 2 在基于CO 2 的甲醇合成中,其时空产率(space-time yield, STY)达到约1.3 g MeOH h -1 g cat -1 。与浸渍和共沉淀方法相反,FSP促进了低核Pd物种和In 2 O 3 片晶之间的形成和协同相互作用,它们被支撑在t-和m-ZrO 2 颗粒的动态混合物的表面上,通过深入表征证实了这一点。
动力学分析表明,这种独特的催化剂结构如何通过减少RWGS反应来促进甲醇生产。通过使用非原位和原位电子顺磁共振光谱的广泛研究,作者解决了表征和量化In 2 O 3 基催化剂上氧空位的长期挑战,从而促进了对这一关键性能描述符的理解。该研究开启了In 2 O 3 催化CO 2 加氢制甲醇的新篇章,重塑了对ZrO 2 多态效应的理解,并展示了FSP作为工程复杂多相催化系统的强大平台,适用于多种应用。
Flame-made ternary Pd-In 2 O 3 -ZrO 2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO 2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.
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