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昆士兰科技大学孙子其/梅俊Smtd：磷诱导金属位点再生，协同提升电析氧性能

时间：2023-06-23 来源：浏览：

昆士兰科技大学孙子其/梅俊Smtd：磷诱导金属位点再生，协同提升电析氧性能

Energist 能源学人

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收录于合集

【研究背景】

电析氧反应（OER）活性主要取决于电催化剂的活性中心。在一些氧化物电催化剂中，高价金属位点通常不是电催化反应的真正活性中心。例如，在三氧化钼催化剂中，由于本征钼位点不利于催化中间吸附，对电催化性能的贡献非常有限。在一些已报道的钼基的催化剂中，高价钼的主要作用包括调谐电子结构，在解离时引发缺陷，诱导应变效应，促进扩散和运输以及稳定真正的活性中心。因此，需要探索有效的调控策略，通过调节晶体结构以再生金属活性位点，激发金属位点的协同效应，用以促进OER活性。

【工作介绍】

近日，来自昆士兰科技大学孙子其，梅俊等人提出了一种磷调制缺陷工程用以再生金属协同活性位点中心。作者选择三氧化钼催化剂作为代表性模型，通过在富氧或贫氧环境下的高温磷化反应来实现调制。本征三氧化钼的钼位点不是碱性OER的有利活性中心，通过磷调制缺陷工程，非活性钼位点可以再生为OER的协同活性中心。通过对OER活性的综合比较以及对金属价态和缺陷的结构表征，揭示了氧化物催化剂的OER性能与磷位和钼或氧缺陷的高度相关性。其中，在贫氧环境和磷化温度750 °C的条件下，获得的最佳催化剂仅需要287 mV的过电位就可以实现10 mA cm ⁻² 的电流密度，同时在碱性溶液中连续操作长达50小时仅出现2%的性能衰减。因此，本工作为电催化过程中活化位点的有效调制提供了一些思路。该工作发表在国际知名期刊Small Methods上，白娟博士为第一作者。

【内容详情】

图1. 电子结构与电析氧反应路径分析

图2. 电析氧的催化性能与对比

图3. 催化剂表征与反应演化

图4. 全水解性能评估

J. Bai, J. Mei*, J. Shang, X. Mao, D. Qi, T. Liao*, A. Du, Z. Sun*. Phosphorus-Modulated Generation of Defective Molybdenum Sites as Synergistic Active Centers for Durable Oxygen Evolution. 2023.

https://doi.org/10.1002/smtd.202300586