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叶金花&张志波&李亚光AEM：首次报道！热和太阳能促进Ni单原子催化制氨分解制氢

时间：2022-10-25 来源： 浏览：

叶金花&张志波&李亚光AEM：首次报道！热和太阳能促进Ni单原子催化制氨分解制氢

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催化分解NH 3 产H 2 是建立无碳H 2 能源系统的基础之一，但需要高活性、低温耐用的NH 3 分解催化剂。虽然目前已经设计了各种非贵金属催化剂，但氨分解仍然在相对较高的温度(600-850 °C)下进行，这会造成大的能耗和对催化剂产生腐蚀，严重限制了催化分解NH 3 产H 2 的进一步发展和实际应用。
基于此， 日本国立物质材料研究所叶金花 、 广东省科学院新材料研究所张志波 和 河北大学李亚光 等首次提出了一种Ni单原子(SA Ni/CeO 2 )氨分解催化剂，其能够在加热和太阳光辐照下有效催化NH 3 分解产H 2 。
密度泛函理论(DFT)计算表明，由于SA Ni/CeO 2 的Ni-N键(离子键)比Ni纳米粒子(共价键)弱，在CeO 2 上负载的原子Ni位点可以显著削弱氨裂解的反应势垒(氨在SA Ni/CeO 2 上分裂的能垒(1.21 eV)低于Ni纳米粒子(1.77 eV))。因此，通过溶胶-凝胶法合成的SA Ni/CeO 2 在300°C下催化氨分解90 h后，H 2 产率稳定在3.544 mmol g -1 min -1 。
此外，结合自制的TiC/Cu基太阳能加热装置，在太阳光辐照下SA Ni/CeO 2 催化氨气分解72小时的反应温度和H 2 产率分别为310°C和1.58 mmol g -1 min -1 。总的来说，，单原子策略是设计高效非稀有催化剂的新策略，并且在研究人员设计的太阳能加热装置的辅助下，该系统可能实现在自然太阳辐照下大量生产高质量的绿色氢气，从而为未来的无碳H 2 能源系统的发展奠定了基础。
Low Temperature Thermal and Solar Heating Carbon-Free Hydrogen Production from Ammonia Using Nickel Single Atom Catalysts. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202459
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