5d强SOC氧化物SrIrO₃低维体系研究进展

作为 5 d 过渡金属氧化物 的典型代表之一，钙钛矿结构的 SrIrO 3 （SIO） 中 自旋-轨道耦合（SOC）及电子关联能（ U ）相当 ，二者的相互竞争使得SIO中存在丰富多彩的新奇量子效应，如 金属-绝缘体转变 ， 顺磁-反铁磁转变 、以及 Mott绝缘体-Slater绝缘体中间态 。在3 d  - 5 d 氧化物异质界面上，3 d 体系引入的 强电子-电子关联（EEC） 能够调控界面附近电子的相互作用从而诱导出新奇物性。然而有关3 d  - 5 d 界面处相互作用的物理机制，目前研究的还不够清楚，某些方面还存在一定的争议和分歧。此外，SIO具有较强的 自旋霍尔效应 和较大的 自旋霍尔角 ，这使其在氧化物自旋电子学方面很有应用前景。将其与磁性材料制备成多层膜，可以产生 对称性诱导的各向异性自旋轨道转矩、电流和晶向诱导的磁性开关 等。然而，目前基于SIO的自旋-电荷转换的调控手段都依赖于磁性材料，需要利用极化光子或磁场等来操纵电子的自旋状态。如何在非磁性SIO中产生、探测和调控自旋流对于设计自旋相关器件而言十分关键。丰富和完善SIO材料在自旋电子学中的基础研究，从而提高自旋-电荷转换效率，发展新的自旋流探测手段对推动氧化物自旋器件应用有着重要意义。

图1.  [(SrIrO ₃ ) _n /(CaMnO ₃ ) _n ] _m 超晶格的结构表征。

图2.  [(SrIrO ₃ ) _n /(CaMnO ₃ ) _n ] _m 超晶格随着周期数改变发生的金属-非金属转变。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心怀柔研究部HM-SF06课题组的孟梦副研究员和博士后谷明辉，在课题组组长郭建东研究员的带领下，长期从事过渡金属氧化物低维体系的可控外延制备与新奇物性探索。他们成功在3 d 强电子关联氧化物CaMnO 3 （CMO）中引入5 d 强SOC氧化物SIO并制备成 高质量的超晶格（[I n /M n ] m ）样品 ，其中SIO与CMO的总厚度固定在24个（m×n=24）原胞层。随着周期数 m 的增加，体系发生了 金属-非金属转变 ，并且转变温度随周期数 m 的增加而升高。通过详细的低温磁电阻分析表明，体系的金属-非金属转变 源于SOC和EEC之间的反相关性 。准二维特性的EEC能够影响界面处SIO层的SOC强度，并向SIO内部延伸一定的深度。本研究的相关内容以“Modulation of the Metal−Nonmetal Crossover in SrIrO 3 /CaMnO 3  Superlattices”为题发表在ACS Applied Electronic Materials上。

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图3. 非线性磁电效应示意图。

最近，团队通过精确控制生长，成功在中心对称的SIO中引入 应力梯度 ，打破其结构的空间反演对称性，从而在动量空间中诱导出非平庸的自旋织构。生长在NdGaO 3 衬底上的SIO薄膜厚度高于24原胞层时，出现应力梯度行为。即随着厚度增加，应力出现连续释放。该机制出现的原因与晶格失配和热膨胀系数失配共同作用有关。进一步，利用 二阶非线性磁电输运效应 ，在共格生长与应力梯度的SIO薄膜中成功探测了动量空间自旋织构。以2π为周期的二阶电阻本质上阐明了非线性的自旋-电荷相互转换。当没有应力梯度时，由于SIO薄膜界面处对称性破缺能够产生二阶单向导电性；但当引入应力梯度之后，SIO表现出 两套非线性磁电效应的叠加 ，其中一套来自 界面对称性破缺 ，另一套则来自 应力梯度引入的体对称性破缺 ，两者的费米面翘曲性质完全不同。我们的实验结果首次提出应力梯度可以作为一种有效的 调控动量空间自旋织构 的方法，并且提供了一种 在中心对称体系中引入自旋劈裂 的思路，有望在其他中心对称的强SOC材料中推广。

图4. 不同厚度SrIrO ₃ 薄膜的结构表征。

图5. 应力梯度下SrIrO ₃ 薄膜的二阶转角电阻。

本研究的相关内容以“Momentum-space spin texture induced by strain gradient in nominally centrosymmetric SrIrO 3  films”为题发表在《国家科学评论》（National Science Review）上。怀柔研究部HM-SF06组博士后谷明辉和HM-T03组博士生盛昊昊为该论文的共同第一作者，通讯作者为王志俊研究员、孟梦副研究员和郭建东研究员。本工作中的结构表征、微加工和宏观输运表征等实验均是在综合极端条件实验装置（SECUF）上完成，本工作还得到了北京大学高鹏教授在扫描透射电镜方面的大力帮助。该工作得到了科技部、国家自然科学基金委项目以及中国科学院青年创新促进会等项目的资助。

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图6. 应力梯度下SrIrO ₃ 薄膜表现出两套非线性磁电效应的叠加。

图7. 应力梯度导致的SrIrO ₃ 在动量空间的自旋织构。