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Nat. Commun.：Fe单原子位点间结构异质性促进ORR

时间：2024-03-12 来源：浏览：

Nat. Commun.：Fe单原子位点间结构异质性促进ORR

催化计

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具有多级孔结构的 M-N-C 催化剂是非常好的 ORR 催化剂结构。但是催化剂的异质性（单个催化位点或者含有相互作用的催化位点），导致人们对于决定催化剂性能的位点结构并不清楚。

有鉴于此， 中国石油大学柳云骐、潘原等 报道在微孔和介孔内含有密集 Fe 原子的多级结构单原子 Fe 催化剂， Fe SAs-HP 催化剂具有优异的 ORR 催化活性。

本文要点

要点1. 制备的单原子 Fe 催化剂半波电位 0.94 V ，在 0.8 V 的 TOF 达到 5.99 e ^-1 s ^-1 site ^-1 。理论计算模拟结果说明介孔 Fe-N4 位点是真实的催化活性位点，并且通过与之相邻的微孔 Fe 单原子位点实现调节长程电子结构，有助于 O ₂ 的活化和关键中间体 *OH 的脱附。

要点2. 通过原位表征结果说明在工况条件下 Fe 催化位点从 Fe-N ₄ 变为 Fe-N ₃ 。本文研究结果说明多级孔结构的多个 Fe-N ₄ 位点之间增强催化活性的作用。

Zhang, P., Chen, HC., Zhu, H.et al. Inter-site structural heterogeneity induction of single atom Fe catalysts for robust oxygen reduction. Nat Commun 15, 2062 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-46389-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46389-3

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