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【材料】Angew：金属键连有机二聚体微晶实现连续波拉曼激光

时间：2023-09-01 来源： 浏览：

【材料】Angew：金属键连有机二聚体微晶实现连续波拉曼激光

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小型化激光器是能够在微纳尺度下产生强相干光的新型光源。连续波运转可以促进小型化激光器的应用，但是极富挑战。受激拉曼散射过程提供了一种产生连续波激光的新途径。无机材料由于拉曼增益系数较低，其拉曼激光依赖复杂的光学微腔结构来增强光与物质的相互作用。有机材料具有更高的拉曼增益系数，并且可以通过简单的自组装过程获得高品质微腔结构，有望实现高效连续波拉曼激光。
近日， 中国科学院化学研究所赵永生 课题组和 董海云 课题组开发了一种 金属键连有机二聚体提高有机分子的拉曼增益的策略，实现了有机微晶连续波拉曼激光 。尽管有机材料在连续波拉曼激光方面的研究依然是一片空白，有机分子的可设计性为增强拉曼增益系数进而实现连续波拉曼激光提供了机遇。该工作开发了一种金属-有机配位合成有机二聚体的策略，诱导有机官能团的寡聚效应和刚性效应，可以超线性地提高有机分子在金属连接体附近振动模式的拉曼增益系数，为实现有机连续波拉曼激光提供了可能（图1）。

作者选择了具有拉曼活性和孤对电子配位位点的三苯基氧化膦（TPPO）作为模型有机化合物，二价金属卤化物——氯化锌（Zn Cl 2 ）作为金属连接体，通过金属-有机配位反应合成了有机二聚体（ZnC l 2 (TPPO) 2 ）（图2）。他们发展了一种热饱和溶液分子自组装的方法，制备了高质量有机单体和二聚体微晶。

相比于有机单体微晶而言，金属键连有机二聚体微晶展现出显著增强的自发拉曼散射，对应于大幅提高的拉曼增益系数（图3）。相应地，不同于有机单体微晶，金属键连有机二聚体微晶支持低阈值连续波拉曼激光。并且，相比于有机单体微晶而言，金属键连有机二聚体微晶具有更高的稳定性，可以确保连续波拉曼激光器长时间稳定运行。

受激拉曼散射作为一种三阶非线性效应本身支持激光波长调谐（图4）。并且，有机二聚体微晶具有大的光学带隙，展现出非常宽的透明窗口（360~1580 nm）。因此，通过简单调控激发光波长，在有机二聚体微晶中成功实现了可见-近红外范围内多个波长的激光出射（422、465、562、678、852、1190 nm）。

总的来说，金属键连有机二聚体策略可以显著提升有机分子拉曼增益系数和有机微晶材料稳定性，为探索有机连续波微纳激光器提供了一个新平台。
这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是中科院化学研究所的 刘晓龙 博士，文章的通讯作者是 董海云 研究员和 赵永生 研究员。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Continuous-Wave Raman Lasing from Metal-Linked Organic Dimer Microcrystals
Xiaolong Liu, Kang Wang, Ang Ren, Tongjin Zhang, Shizhe Ren, Jiannian Yao, Haiyun Dong*, Yong Sheng Zhao*
Angew. Chem. Int. Ed. , 2023 , DOI: 10.1002/anie.202309386
研究团队简介
董海云 ，中国科学院化学研究所研究员、课题组组长，博士生导师。长期从事有机光功能材料方面的研究，以通讯作者或第一作者身份在 Chem. Soc. Rev.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Lett. 等学术刊物上发表论文19篇。曾获得中国科学院院长奖、中国科学院化学研究所所长奖、博士研究生生国家奖学金等荣誉。
赵永生 ，中国科学院化学研究所研究员，国家杰出青年基金获得者，万人计划领军人才，先后获国家自然科学二等奖（第二完成人）、科学探索奖、何梁何利奖、北京市杰出青年中关村奖、中国青年科技奖、中国化学会-赢创化学奖、亚太光化学协会青年科学家奖、英国皇家化学会 ChemComm 青年科学家奖等。长期从事有机纳米光子学领域的研究，在 CCS Chemistry、SCIENCE CHINA Chemistry、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Chem. 等期刊发表论文240余篇，引用13000余次。申请/授权国内国际发明专利40余项。
更多内容可以参考课题组主页：
董海云
http://donghaiyun.iccas.ac.cn
赵永生
http://yszhao.iccas.ac.cn
https://www.x-mol.com/university/faculty/148550
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