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ACS Nano:单粒子研究Pd-Au纳米棒光电化学乙醇氧化

时间:2022-08-06 来源: 浏览:

ACS Nano:单粒子研究Pd-Au纳米棒光电化学乙醇氧化

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理解异金属纳米结构的表面等离激元激发后的热载流子路径的性质及其在复杂碳氢化合物(例如乙醇)的光电化学氧化过程中的机械流行仍然具有挑战性。

近日, 美国陆军研究实验室 David R. Baker Gregory T. Forcherio ,莱斯大学 Stephan Link 使用散射和发射光谱以及整体光电化学方法研究了在单粒子水平上还原性光沉积 Pd 之前和之后的 Au 纳米棒的载流子的行为。

本文要点
要点 1.   [PdCl 4 ] 2– 存在下通过表面等离激元共振激发产生的热载流子还原生长亚 2 nm 外延 Pd 0 壳到胶体 Au 纳米棒上。

要点2 .   与裸露的金纳米棒相比,双金属 Pd-Au 纳米棒结构表现出 14% 的猝灭发射量子产率和 9% 的增强等离激元阻尼,这与带内热载流子注入 / 分离到 Pd 中是一致的。

要点3 .   由于光沉积 Pd ,光电化学乙醇氧化中的吸收光子电流效率提高了 50 倍,从 0.00034% 提高到 0.017%

要点4 .   乙醇氧化过程中的光电流在太阳模拟 AM1.5G 下提高了 13 倍,在光沉积 Pd 后表面等离子共振靶向照射条件下提高了 40 倍,这与带内激发的 sp 带空穴的增强参与和乙醇氧化反应中间体的解吸一致。

提高对异质金属纳米结构界面处电荷转移动力学性质的理解对高效利用表面等离激元共振通过太阳能将本地资源转化为能量密集型燃料至关重要。

Gregory T. Forcherio, et al. Single-Particle Insights into Plasmonic Hot Carrier Separation Augmenting Photoelectrochemical Ethanol Oxidation with Photocatalytically Synthesized Pd–Au Bimetallic Nanorods. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c03549

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03549

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