中国科大研发引领：抗氨镍基燃料电池催化新突破！

鉴于此，近期由中国科学技术大学(USTC)高敏瑞教授领导的研究小组开发出一种具有高抗氨(NH3)毒性的镍基阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)阳极催化剂。这项研究发表在《美国化学学会杂志》上。

研究人员推断，在Ni位点周围富集电子可以排斥来自NH ₃ 的孤对电子捐赠，而结合电负性比Ni小的金属元素可以提供电子以获得富电子状态。通过在高效氢氧化催化剂钼镍合金(mon ₄ )中掺杂铬(Cr)，不仅获得了Ni的富电子态，从而抑制了σN-H→dmetal的电子供应，而且将d带中心下移，阻断了d→σ*N-H的反向电子供应，两者都大大削弱了氨的吸附。

旋转盘电极（RDE）测试表明，掺杂铬的催化剂 Cr-MoNi ₄ 在 2ppm N H ₃ 的条件下经过 10,000 次循环后活性没有明显衰减，而传统的 Pt/C 催化剂在这种条件下活性衰减严重。在实际的碱性膜燃料电池中，以Cr-Mo Ni ₄   作为阳极，在10 ppm NH ₃   条件下可以保持95%的初始峰值功率密度，而Pt/C催化剂的峰值功率密度为65%。

研究表明，Cr 改性剂产生了一种富电子状态，有效抑制了 σN-H→d 的供应，同时也降低了 d 带中心的位移，而较少的 d 带填充也限制了向氨σ*N-H 轨道的 d 电子供应，从而协同削弱了 NH ₃ 的结合力。总之，cr - mon ₄ 可以作为AEMFC阳极的高效、高耐nh ₃ 、高性价比的负HOR催化剂。

旋转盘电极测试表明，Cr-Mo Ni ₄ 在 2ppm NH ₃ 的条件下循环 10,000 次后，其成分和结构没有发生明显变化，而铂碳催化剂的性能则严重下降。如果将铬-钼-镍-4 装入 AEMFC，在 10ppm NH ₃ 的条件下，该装置仍能保持 95% 的初始峰值功率密度。

衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）测量结果表明，无铬 Mo Ni ₄ 和商用 Pt/C 催化剂在不同电位下具有氨吸附行为，而铬调制催化剂则没有 NH ₃ 吸附峰。电子能量损失光谱（EELS）和电子顺磁共振（EPR）测量也表明，铬的加入增加了 d 带状态的占有率。

高教授的研究小组一直致力于开发和应用用于 AEMFC 的非贵金属电催化剂。这些发现将推动未来氢燃料电池中不含铂族金属 (PGM) 催化剂的研究，这种催化剂可以抵抗杂质气体的毒害。

参考文献

Ye-Hua Wang et al, Efficient NH3-Tolerant Nickel-Based Hydrogen Oxidation Catalyst for Anion Exchange Membrane Fuel Cells, Journal of the American Chemical Society (2023). DOI: 10.1021/jacs.3c06903

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