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JHM | 氯掺杂石墨氮化碳的环境应用：连续太阳能驱动光催化生产过氧化氢

时间：2022-06-11 来源： 浏览：

JHM | 氯掺杂石墨氮化碳的环境应用：连续太阳能驱动光催化生产过氧化氢

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第一作者： Mengqiao Li
通讯作者： 帅丹孟
通讯单位： 乔治华盛顿大学土木与环境工程系
论文 DOI ：10.1016/j.jhazmat.2022.129251

图文摘要

成果简介

太阳能驱动的无金属催化剂上的H 2 O 2 光催化生成是一种可持续的增值化学品生产方法。 最近， 乔治华盛顿大学土木与环境工程系 帅丹孟 老师团队在Journal of Hazardous Materials 期刊上发表题为“ Environmental application of chlorine-doped graphitic carbon nitride: Continuous solar-driven photocatalytic production of hydrogen peroxide ” 的文章。在这项研究中， 作者通过溶剂热法合成了氯掺杂石墨氮化碳（Cl - 掺杂g-C 3 N 4 ），在可见光照射下以 1.19 ± 0.06 µM·min -1 的速率有效生成H 2 O 2 ，与之前原始g-C 3 N 4 相比提高了 104 倍。 H 2 O 2 的连续净生产以 2.78 ± 0.10 µM·min -1 的速率实现了长达54小时，其中异丙醇作为孔清除剂，而H 2 O 2 的生产在没有清除剂的情况下仅持续约6小时。分子模拟和先进的光谱表征都表明，Cl掺杂剂增加了电荷转移速率，降低了带隙，并降低了O 2 还原的限速步骤的活化能，所有这些都有利于H 2 O 2 的产生。 这项工作实施了一种用于可持续生产H 2 O 2 的新型无金属光催化剂，并阐明了促进H 2 O 2 生产的机制，可以指导未来的光反应纳米材料设计。

图文导读

1.  Cl掺杂g-C 3 N 4 的表征

Fig. 1 .  (a) High-angle annular dark-field scanning  transmission electron microscopy (HAADF-STEM) of Cl-doped graphitic  carbon nitride  (MCC) and its energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) mapping of (b) C, (c) N, and (d) Cl.

2.  H 2 O 2 光合成

Fig. 2 . Photocatalytic H 2 O 2  production catalyzed by (a-b) MCC and Cl-removed MCC and (c) M. 

Fig. 3 . Photocatalytic H 2 O 2  production rate over MCC under various (a) light sources and (b) pH conditions.

3.  促进H 2 O 2 光合成的酸性条件

Fig. 4 . Predicted pKa values for (a) the Cl-doped moiety and (b) its hydrogenated derivatives (also known as Cl-removed derivatives). The nitrogen, carbon, chlorine, and hydrogen atoms are colored blue, cyan, brown, and white, respectively.

Fig. 5 . Optimized O 2  binding structures on (a) singly protonated Cl-doped g-C 3 N 4 , (b) singly protonated hydrogenated g-C 3 N 4 , (c) doubly protonated Cl-doped g-C 3 N 4 , and (d) doubly protonated hydrogenated g-C 3 N 4 . The hydrogenated g-C 3 N 4  is equivalent to Cl-removed g-C 3 N 4  in our study. The nitrogen, carbon, oxygen, chlorine, and hydrogen atoms are colored blue, cyan, red, brown, and white, respectively.
4、 Cl掺杂剂对增强H 2 O 2 光合成至关重要

Fig. 6 .  (a) Bright-field (BF)  transmission electron microscopy (TEM), (b) high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM), and energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) mapping of (c) C and (d) N of annealed Cl-doped graphitic  carbon nitride . Cl was not detected.

Fig. 7 . Proposed reaction pathways for H 2 O 2  production catalyzed by (a) Cl-doped g-C 3 N 4  and (b) its Cl-removed derivative. The nitrogen, carbon, oxygen, chlorine, and hydrogen atoms are colored blue, cyan, red, brown, and white, respectively.
小结

本文通过简便的方法成功地合成了Cl掺杂的g-C 3 N 4 ，以高效生产H 2 O 2 。在可见光照射下，Cl掺杂的g-C 3 N 4 在没有有机清除剂的情况下在6 h内累积H 2 O 2 浓度达到650 μM，从而显示出显着的光催化性能。相比之下，在相同的实验条件下，在未掺杂的g-C 3 N 4 上仅产生2-5μM的H 2 O 2 。此外，异丙醇作为空穴清除剂的存在将H 2 O 2 的生成速率提高了2.3倍，并且 H 2 O 2 的生成持续时间长达54   h且没有趋于平稳。清除剂立即消耗空穴促进了光生电子-空穴对的分离，保护了产生的H 2 O 2 不被分解，并防止了光催化剂的光腐蚀。g-C 3 N 4 表面上吸附的O 2 通过两个质子化步骤被还原以产生H 2 O 2 ，第二个质子化步骤是决定速率的步骤。通过分子模拟以及微观和光谱表征的综合方法，已经确定了Cl掺杂剂在促进H 2 O 2 光合作用中的关键作用。Cl掺杂提高了电荷转移速率，降低了g-C 3 N 4 的带隙，降低了O 2 质子化限速步骤的活化能。

H 2 O 2 是最常见的消毒剂之一，它对环境病原体具有广谱抗菌活性。对去除蓄水池中的硫化氢、还原铁、还原锰等以及水的再利用也很有效。然而，H 2 O 2 的大规模生产依赖于蒽醌法，并且涉及使用危险材料和化学品。该项工作实现了用氯掺杂的g-C 3 N 4 连续太阳能驱动光催化产生H 2 O 2 。这种绿色和可持续的过程不仅有望补充或部分替代集中式工业过程，而且可以轻松融入小型消毒装置。在发达国家，太阳能驱动的H 2 O 2 光催化生产在城市屋顶设计中具有广泛的适用性，收集的雨水可用于植物辐照、建筑物清洁、厕所冲洗和池塘补水等消毒。在发展中国家和农村社区，太阳能驱动的光催化是一种经济且技术可行的H 2 O 2 生产方法，无需大型基础设施、昂贵的仪器、有毒试剂或高级专业人员。该项工作不仅为推进非金属掺杂光催化提供了指导方针，而且为实际工程应用中H 2 O 2 的可持续生产提供了启示。

文献信息：

Mengqiao Li , et al. Environmental application of chlorine-doped graphitic carbon nitride: Continuous solar-driven photocatalytic production of hydrogen peroxide, Journal of Hazardous Materials, 2022

论文DOI: 

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.129251

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