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复旦大学沈伟团队ACB：富含氧空位的MnO2纳米片用于丙烷催化燃烧

时间：2022-04-19 来源：浏览：

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过渡金属 MnO _X 氧化物催化剂在挥发性有机污染物（ VOCs ）的深度催化氧化过程中表现出良好的催化性能，其中催化剂中的氧缺陷位点起到了至关重要的作用。然而，目前没有简单有效的方法在 MnO _X 催化剂中构筑氧空位，并且氧空位促进催化活性的机理仍然没有得到更加深入的理解。此外，从应用角度出发，在模拟真实尾气排放条件下评估催化剂的活性更为必要。

有鉴于此， 复旦大学沈伟、黄镇等人 报道了一种富含氧空位的多孔 MnO ₂ 纳米片（ MnO ₂ −PS ）催化剂，在丙烷的深度催化氧化反应中表现出优异的活性、抗水性和稳定性。在含 5 vol.% 水蒸气的条件下，该催化剂的 T ₉₀ 为 235 ° C ，远低于没有大量氧空位的参比样品催化剂 MnO ₂ −R （ T ₉₀ =295 ° C ）和 MnO ₂ −B （ T ₉₀ =318 ° C ）。作者结合系列表征以及原位 DRIFT 和 DFT 模拟计算发现，虽然在三种 MnO ₂ 催化剂上丙烷催化氧化反应途径相同，但对丙烷和氧气的吸附活化能力以及中间体的分解能力不同，导致了它们的催化性能差异。而这些差异与催化剂的表面性质密切相关，尤其是氧空位。 MnO ₂ −PS 催化剂中丰富的氧空位可以显著提高其氧化还原能力和氧活化能力，增强了氧迁移能力，进而产生更多的活性氧物种，从而促进了 C−H 键的断裂和中间体的分解。此外，得益于多孔纳米片结构， MnO ₂ −PS 催化剂具有高度可及的表面和高密度的活性位点，有利于反应物分子的质量传递。

本文要点

要点 1. 催化剂合成。采用溶剂热还原法，按一定比例将乙酸锰、聚乙烯吡咯烷酮、尿素溶解于水 / 乙二醇混合溶液后， 180 ° C 水热 6 小时，所得固体在 400 ° C 空气气氛焙烧 4 小时，即可得到富含氧空穴的 MnO ₂ 纳米片催化剂。

要点2 . 催化剂表征。结合 H ₂ -TPR 、低温 EPR 、 XPS 等系列表征结果表明， MnO ₂ −PS 催化剂具有丰富的氧空位和较强的氧化还原性，可以增强氧的吸附、活化和迁移能力，提供更多的活性氧物种。此外， DFT 模拟计算结果发现， MnO ₂ −PS 催化剂同时具有较强的丙烷吸附能力。

要点2 . 催化剂性能。以 5vol.% H ₂ O, 0.2 vol.% C ₃ H ₈ , 2.4 vol.% O ₂ 和 N ₂ 混合气为反应气，质量空速 WHSV= 30000 mL g _cat. ^- ¹ h ^- ¹ 的反应条件下进行催化反应。结果表明， MnO ₂ −PS 催化剂具有优异的催化性能，表现出较低的表观活化能。而且，该催化剂展现出较强的抗水性和稳定性，具有潜在的实际工业应用前景。

论文第一作者为博士生吴世鹏，通讯作者为沈伟教授和黄镇副研究员，通讯单位为复旦大学化学系。该工作获得上海市科委自然科学基金 (14DZ2273900) 和陕西延长石油（集团）公司的资助。

Shipeng Wu, Huimin Liu, Zhen Huang*, Hualong Xu, Wei Shen*. O-vacancy-rich porous MnO ₂ nanosheetsas highly efficient catalysts for propane catalytic oxidation, Appl. Catal. B Environ. (312) 2022, 121387-121399.

DOI:10.1016/j.apcatb.2022.121387

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