UNIST/复旦/中科大ACS Nano：固定在氮化碳中的锡纳米团簇用于氧还原反应

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燃料电池、金属-空气电池等可再生能源转换和储能技术对解决当前具有挑战性的全球环境和能源问题至关重要。通过氧还原反应（ORR）电化学还原氧分子是这些技术的核心。近几十年来，稀有而昂贵的铂族金属（PGM）催化剂已被用于显著加速酸性介质中迟缓的四电子ORR途径。为了降低成本，非PGM负载的氮掺杂碳催化剂（MNC）被开发出来，然而由于对此类催化剂的大量研究在很大程度上是重叠的，因此很少有额外的发现和基本的见解。

基于此， 复旦大学李峰，中国科学技术大学傅正平和蔚山国家科学技术学院Baek Jong-Beom（共同通讯）等人 报道了一种用于电化学氧还原的锡（Sn）纳米簇催化剂，将1 ~ 1.5 nm的Sn纳米团簇原位固定在平均孔径为0.7 nm的微孔氮掺杂碳多面体中（Sn _x NC）。

Sn _x NC中的Sn _x 与NC载体有很强的相互作用，形成Sn-N键。Sn _x NC的催化性能显著提高，与Pt/C的催化性能相当，并优于已报道的其他FeNC催化剂。

电化学和理论分析的结果表明，不同寻常的催化活性与空间受限的Sn纳米团簇有关，它们具有良好的氧吸附性能。

Sn基的单原子催化剂与Sn单原子锚定在掺杂氮的碳纳米片作了明确的比较，Sn _x NC在酸性介质中表现出很高的催化性能，包括正的起始电位和半波电位，可与最先进的Pt/C相媲美并远远超过Sn单原子催化剂的性能。

此外，用计时安培法评估了Sn _x NC对甲醇的抗中毒性和ORR电化学稳定性。与 Pt/C 不同，Sn _x NC没有观察到显着的ORR 电流变化，显示其对甲醇中毒的高抗性。

同时，电流-时间曲线也证实了Sn _x NC 良好的稳定性，经过长期测试后该曲线显示出轻微的衰减。结构和理论的综合分析表明，Sn _x NC催化剂体系具有高催化活性是因为Sn纳米团簇具有良好的氧吸附能力，而不是因为Sn单原子。

本文报道了一种Sn基纳米团簇约束催化剂，Sn纳米团簇的平均孔径为0.7 nm，稳定地包裹在微孔氮掺杂的碳多面体（Sn _x NC）中用于高效电化学氧还原，理论分析表明，Sn纳米团簇约束催化剂体系具有较高的静电势和良好的吸氧性能，催化性能得到显著改善。

本工作不仅介绍了一种性能优异的无铂基金属纳米簇催化剂，而且为合理设计和合成高效的催化剂作出了贡献。

Tin nanoclusters confined in nitrogenated carbon for the oxygen reduction reaction, ACS Nano , 2022 , DOI: 10.1021/acsnano.2c07589.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c07589.

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