合成气制二甲醚双功能催化剂的研究进展

第26卷增刊(2)现代化工Oct.20062006年10月Modern Chemical Industry43合成气制二甲醚双功能催化剂的研究进展林乐腾,蔡飞鹏,王建梅,孙立,许敏,张晓东(山东省科学院能源研究所,山东省生物质气化重点实验室,山东济南250014)摘要:综述了二甲醚的物化特性以及其作为新型替代能源的广阔应用前景。对现有的几种不同的合成气一步法合成二甲醚的反应机理及动力学模型进行了概述。并分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成催化组分、甲醇脱水催化组分的研发现状及进展。CuO/ZnO/A2O3作为甲醇合成组分技术已经比较成熟,甲醇脱水活性组分以y-Al2O3、分子筛及其改性后产物最为常用。探讨了双功能催化剂的制备方法及改性方法的研究,这也将成为今后合成气一步法制二甲醚技术的研究热点。关键词:合成气;二甲醚;双功能催化剂;动力学;反应机理中图分类号:T0426;0643文献标识码:A文章编号:0253-4320(2006)S2-0043-05Bifunctional catalysts for direct syngas-to-dimethyl ether conversionLIN Le-teng, CAI Fei- peng, WANG Jian-mei, SUN Li, XU Min, ZHANG Xiao-dongKey Laboratory for Biomass Gasification Technology of Shandong Province, Energy Research Institute of Shandong Academyof Science, Jinan 250014, China)Abstract The physical and chemical characteristics of dimethyl ether( DME )and its utilization prospect weresummarized, as well as several possible reaction mechanisms and kinetics models in process of direct syngas-to-dimethyl etherconversion. As the central part of technology, bifunctional catalysts consist of methanol synthesis catalytic component andmethanol dehydration catalytic component. The current research and development results revealed that CuO/ZnO/AlO, asmethanol synthesis component showed higher activity and stability when y-AlO or molecular sieve series is used as dehydrationcomponent Colloid sedimentation and co-precipitation sedimentation are good methods to prepare the bifunctional catalysts. Andnew methods to prepare and modify the bifunctional catalysts will still be the research focus in this fieldKey words: syngas; dimethyl ether; bifunctional catalysts; kinetics; reaction mechanism随着化石能源的日益匮乏和环境污染的日趋严得到广泛的应用。重,新型的、环境友好的替代能源的开发已成为世界目前,最具潜力和发展前景的DME市场是燃料各国科学家共同的研究焦点。近年来,二甲醚以其级DME的开发与应用。表1从物化性质上对DME优异的物化特性被誉为是理想的、可替代车用燃料与柴油、石油液化气(LPG)压缩天然气(CNG)及甲及民用燃料的“21世纪的绿色燃料”,现已受到科研醇作了详细的对比。结果表明,DME的十六烷值大工作者的广泛关注(l。于55,高于普通柴油,可以直接压燃,是柴油发动机目前,工业用二甲醚主要依靠传统的两步法工燃料理想的替代品,且发动机噪声降低10%~艺。相比而言,一步法工艺可以打破甲醇合成反应15%。另外,DME的燃烧效果优于甲醇,克服了甲的热力学平衡限制,提高CO的单程转化率且可以醇低温启动性能差和加速性能差的缺点。可实现汽忽略中间产物甲醇的市场价格对于二甲醚生产成本车尾气的超低标准排放,低于目前使用的替代燃料的影响。本文主要对合成气一步法制二甲醚的反应液化丙烷和CNG等。DME的液化性能与LPG相机理及作为技术核心的双功能催化剂的开发现状进似,可以作为替代LPG的清洁民用燃料。DME在空行一定的探讨,旨在为一步法合成二甲醚技术的进气中爆炸下限比LPG大约高出1倍,安全性高;相步完善和发展提供理论参考。同温度下,DME的饱和蒸气压低,符合LPG的储运1二甲醚的物化特性及应用前景标准(GB1114-89);其燃烧过程清洁,无残液,无二甲醚(DME)作为重要的有机合成中间体,已黑炉足田雄料后砌有液化气罐装设备、中国煤化工在制冷、日用化工、染料、涂料、农药、喷射剂等行业CNMHG收稿日期:2006-09-01;修回日期:2006-09-18基金项目:山东省自然科学基金资助项目(200003);国家重点基础研究发展计划(2004cB719704)作者简介:林乐腾(1980-),男,硕土,助理研究员,主要从事生物质转化及醇醚燃料合成方面的研究, linleteng@yah44现代化工第26卷增刊(2)表1DME、LPG、CNG、柴油及甲醇的物化性质对比步法过程中发生以下3个主要化学反应,并用近似燃烧热值/密度平衡关系对反应(1)~(3)进行了动力学描述类别分子式g"nt1+烷值自燃温度/℃甲醇合成反应:CO+2H2=CH3OHDME CH,OCH, 27.6 0.66R。=kn尚(1-app·m)柴油C0.8440~55250水煤气变换反应:CO+H2O=CO2+H0.50R.=ko/岛1(1-4pCNG5000.45甲醇脱水反应:CH3OH-CH2OCH2+H2019.5Ra=ka/ MEow/SA s(3)理论空燃比碳质量类别沸点/℃含kgkg极限/%分数/%其中代表组分i的逸度,app代表近似平衡系数Peng认为合成气直接合成二甲醚反应主要受动力180-3700.6~6.5学而不是热力学控制,反应体系中各反应间的协同作用主要由脱水反应的速率决定5.0~15.075.0Ng等4采用CuO/ZnO/y-Al2O3作为双功能催甲醇5.5~2637.5化剂,在250℃、5MPa条件下使用内循环无梯度反应器考察了合成二甲醚的动力学,综合了 Vanden等S的CO2+H2甲醇合成模型和 Bercic等6的甲醇2合成二甲醚的反应机理及动力学脱水模型,提出了推导模型。合成气一步法制二甲醚主要采用双功能催化郭莹等7也采用与Ng相同的模型,使用C301/剂,通过甲醇合成和甲醇脱水来实现的。人们认为y-Al2O3双功能催化剂在固定床等温积分反应器合成气一步法制二甲醚的机理和动力学是甲醇合上,对一步法合成二甲醚反应的热力学与动力学模成、甲醇脱水和水气变换3个主要反应组合。但由型进行了系统的研究。并运用 Monte carlo模拟法验于甲醇合成机理的复杂性,目前甲醇合成可按3种证了各个回归参数的有效性。直接碳源CO0、CO2、CO+CO2分为3种机理模型:肖文德等8在固定床等温积分反应器中,采用c0+H2模型、CO2+H2模型以及CO2+CO0+H2模C207/HZSM-5催化剂,研究了CO+CO2+H2原料气型。在甲醇合成机理的研究基础上,各国学者对合[v(CO):V(CO2):V(H2)=475:5:475]的合成体成气一步法合成二甲醚的反应机理提出了各自的系。忽略甲醇和水的吸附项后,得到反应速率表达见解。式。在假设催化剂水气变换活性强,不产生中间产Peng等采用铜基甲醇合成催化剂和y-AlQO3物—水的前提下根据物量关系得出一总反应式:制备双功能催化剂,在300cm3的浆态床中进行一3c0+3H2→→CH3OCH3+CO2,并推断合成气一步步法实验。采用了CO+H2甲醇合成模型,认为法制备二甲醚可能存在新的反应机理。(上接第42页)pretreatment[ J]. 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