Angew：石墨炔纳米球助力催化加氢

石墨炔（ GDY ）因其独特的富炔结构，已被证明是锚定金属催化剂的优良载体。

近日， 中科院化学研究所 Changyan Cao ， Weiguo Song ， Feng He 开发了一种有效的方法来制备限制在 Pd/mSiO ₂ 催化剂的介孔孔道中的 GDY 纳米球，并展示了 GDY 作为加氢反应的润湿性和电子改进剂的独特的新作用。

本文要点

要点 1.  研究人员基于一种新的爆炸方法，在不使用任何金属催化剂的情况下，在 120 ℃ 的空气中直接加热六乙基苯（ HEB ），制备了 GDY 纳米球。在 Pd/mSiO ₂ 上负载 Pd 纳米颗粒的未改性催化剂与六乙基苯 (HEB) 在乙酸乙酯溶液中混合，搅拌 0.5 h 。在这个过程中，大部分 HEB 分子被吸附到 SiO ₂ 介孔中。溶剂蒸发后，固体粉末在空气中转移到预热的锥形烧瓶 (120 ℃ ) 中，在那里快速发生交叉偶联反应，在受限的介孔中形成 GDY 纳米球。这样就得到了 GDY@Pd/mSiO ₂ 复合材料， GDY 纳米球大部分位于介孔孔道中。

要点2 .  宏观接触角测试和微观荧光探针分子测量都证实，负载一定量的 GDY 纳米球后， Pd/mSiO ₂ 的介孔孔道变得超亲氧，这使得气体 H ₂ 可以直接储存在催化剂的介孔内，从而显著增加了 Pd 纳米颗粒周围的 H ₂ 浓度。

要点3 .  作为电子修饰剂的 X 射线光电子能谱和密度泛函理论（ DFT ）计算证实， GDY 纳米球也对 Pd 纳米粒子的电子结构进行了修饰。将 GDY 的这两种作用结合起来，优化后的 20GDY@Pd/mSiO ₂ 催化剂可在水中常压下进行苯甲醛加氢反应，比未改性的 Pd/mSiO ₂ 催化剂提高 4.3 倍。

Jia Yu, et al, Graphdiyne Nanospheres as a Wettability and Electron Modifier for Enhanced Hydrogenation Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207255

https://doi.org/10.1002/anie.202207255

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