单原子活性中心催化剂在光催化二氧化碳（
CO
2
）转化领域引起了广泛的关注。然而，在光催化剂上同时设计
CO
2
还原和
H
2
O
氧化的活性中心，并在光催化体系中结合相应的半反应仍然极具挑战性。
近日，受自然光合作用系统的启发，
清华大学李亚栋院士，天津大学叶金花教授，中山大学胡卓锋教授
合成了一种以
Mn
、
Co
单原子为氧化还原位点的碳氮化物（
CN
）（
Mn
1
Co
1
/CN
）光催化剂。与相应的单原子光催化剂相比，具有两个单原子活性中心的光催化剂在将
CO
2
还原为
CO
方面表现出了显著的增强性能。
本文要点
要点
1.
利用超分子自组装和原子限制策略设计和合成了
Mn
1
Co
1
/CN
光催化剂。在水中低速搅拌等摩尔比的三硫氰尿酸、三聚氰胺和适量的醋酸锰制得超分子加合物。然后，溶液在
Ar
气氛中煅烧得到
CN
微球
(Mn
1
/CN)
。将
Mn
1
/CN
在
Co(NO
3
)
2
‧
6H
2
O
水溶液中浸泡和搅拌，然后在
H
2
气氛中进行热处理，合成了
Mn
1
Co
1
/CN
。
要点2
.
实验结果和密度泛函理论（
DFT
）计算表明，
CN
上的
Mn
原子中心构筑促进了
H
2
O
的氧化。同时，单原子
Co
的存在增加了
CO
2
分子的
C-O
键长和键角，从而促进了
CO
2
的活化。此外，光电化学测量和飞秒瞬时吸收光谱
(TAS)
证实了在
CN
上引入单原子
Mn
和
Co
有利于空穴
-
电子分离和电荷转移。
要点3
.
由于各原子活性中心的协同作用，合成的
Mn1Co1/CN
催化剂的
CO
生成率为
47 μmmol g
-1
h
-1
，显著高于相应的单金属活性点光催化剂。
Honghui Ou, et al, Carbon Nitride Photocatalysts with Integrated Oxidation and Reduction Atomic Active Centers for Improved CO
2
Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI
：
10.1002/anie.202206579
https://doi.org/10.1002/anie.202206579
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原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
