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JACS：TiO2接枝联Ru-H联吡啶高效光催化CO2甲烷化

时间：2023-03-06 来源：浏览：

JACS：TiO2接枝联Ru-H联吡啶高效光催化CO2甲烷化

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福州大学龙金林 (Jinlin Long) 、中科院物理研究所翁羽翔 (Yu-Xiang Weng) 等报道合成一系列新型结构表面 Ru-H 联吡啶配合物修饰的 TiO ₂ 纳米复合材料，首次通过表面金属有机化学的方式进行合成后的配体交换合成这种 TiO ₂ 纳米复合材料，将合成的 TiO ₂ 复合材料用于可见光催化 CO ₂ 转化为 CH ₄ ，并且通过 H ₂ 提供质子和电子。

本文要点

要点1. 研究发现，当通过配体交换方式将 Ru 的环戊二烯烃更改为 4,4′-bpy ，光催化 CO ₂ 合成 CH ₄ 的选择性增加为 93.4 % ， CO ₂ 甲烷化反应的性能提高 4.4 倍。优化后催化剂的光催化制备 CH ₄ 的性能达到 241.2 μL g ^-1 h ^-1 。通过飞秒瞬态 IR 光谱表征，发现光激发 TiO ₂ 的表面 4,4′-bpy-RuH 复合物产生热单子，随后产生的热电子在 0.9 ps 内快速的转移到 TiO ₂ 的导带， 生成的电荷分离态具有长达 50.0 ns 的寿命，因此表现很好的光催化 CO ₂ 甲烷化活性 。

要点2. 光谱表征结果说明， 吸附在 TiO ₂ 纳米粒子缺陷位点上的 CO ₂ 分子发生单电子还原生成 CO ₂ ^·- ，该步骤是 CO ₂ 甲烷化反应的关键步骤 。 CO ₂ ^·- 自由基中间体插入 Ru-H 化学键生成 Ru-OOCH ，随后与 H ₂ 反应生成 CH ₄ 和 H ₂ O 。

Pu Zhang, Xiaoyu Sui, Ying Wang, Zhuan Wang, Jiwu Zhao, Na Wen, Hailong Chen, Haowei Huang, Zizhong Zhang, Rusheng Yuan, Zhengxin Ding, Wenxin Dai, Xianzhi Fu, Yu-Xiang Weng*, and Jinlin Long*, Surface Ru–H Bipyridine Complexes-Grafted TiO ₂ Nanohybrids for Efficient Photocatalytic CO ₂ Methanation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12632

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12632

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