程年才教授，最新AM!

氧还原反应（ORR）动力学缓慢和Pt基催化剂耐久性不佳严重阻碍了质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的商业化。

基于此， 福州大学程年才教授等人 报道了通过活性氮掺杂多孔碳（a-NPC）的约束效应，定制了由Pt基金属间核施加的Pt皮的晶格压缩应变，以实现高效的ORR。优化后的L1 ₂ -Pt ₃ Co@ML-Pt/NPC ₁₀ 催化剂具有优异的质量活性（1.72 A mg _Pt ⁻¹ ）和比活性（3.49 mA cm _Pt ⁻² ），分别是商用Pt/C的11倍和15倍。此外，L1 ₂ -Pt ₃ Co@ML-Pt/NPC ₁₀ 在30000次循环后仍保持98.1%的质量活性，100000次循环后仍保持95%的质量活性，而Pt/C在30000次循环后仅保持51.2%的质量活性。

在ORR关键中间体的PDOS中，O-物种的S轨道表现出显著的线性相关，表明中间体转化效率高，降档趋势揭示了高效还原过程。作者模拟了纯Pt、L1 ₂ -Pt ₃ Co@1ML-Pt和L1 ₂ -Pt ₃ Co@2ML-Pt上的四-电子(4e ⁻ )ORR过程的自由能图。L1 ₂ -Pt ₃ Co@1ML-Pt和L1 ₂ -Pt ₃ Co@2ML-Pt的氧吸附较纯Pt明显减弱（小G _*O -G _*OH ），减轻了中间*OH在Pt上的过量吸附。但L1 ₂ -Pt ₃ Co@2ML-Pt的氧吸附强度太弱，导致从*OH的去除到*O ₂ 的活化有一个决定速率的步骤转移

此外，聚集在表面Pt原子附近的电子可以在ORR中快速地向反应中间体提供电子，进一步促进电催化过程。对于Pt基合金催化剂，不同金属（Cr、Mn、Fe、Co、Zn）的引入通过诱导相应的晶格应变导致Pt的d-带中心发生位移，导致Pt原子对中间体的吸附性质不同，最终调节催化剂的性能同时，L1 ₂ -Pt ₃ Co@1ML-Pt催化剂由于其更合适的晶格应变和比表面电子结构，具有最接近火山顶部的性能。

Tailored Lattice Compressive Strain of Pt-skins by the L1 ₂ -Pt ₃ M Intermetallic Core for Highly Efficient Oxygen Reduction. Adv. Mater., 2023 , DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202301310.

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