【纳米】ACS Nano | 溶液热冲击制备富π电子和羟基化介孔氮化碳

英文原题： Mesoporous Carbon Nitride with π ‑ Electron-Rich Domains and Polarizable Hydroxyls Fabricated via Solution Thermal Shock for Visible-Light Photocatalysis

通讯作者 ： 张佳佳博士 ， 复旦大学；卢红斌教授，复旦大学

作者 ： Zhimin Zhai ( 翟志敏 ) , Huihui Zhang ( 张慧慧 ) ， Fushuang Niu ( 牛富双 ), Peiying Liu ( 刘沛莹 )

近几年，随着碳中和的理念提出，绿色氢能变得越来越重要。光催化水裂解已成为将太阳能转化为高能量密度可再生氢能源的竞争性战略。氮化碳具有热稳定性、生产成本低、结构可调控等优点，在光催化领域中具有很大的吸引力。然而，当光吸收波段延伸到可见光甚至近红外区域时，单线态 Frenkel 激子的库仑力升高会抑制光生载流子的分离，因此在可见光范围内光催化活性并不能令人满意。因此如何在增加氮化碳的可见光吸收范围的同时保持高的激子解离成为了该领域的难点问题。

近日， 复旦大学大学张佳佳博士和卢红斌教授 在 ACS Nano 上发表了溶液热冲击法制备富 π 电子和羟基化介孔氮化碳用于可见光催化的研究 。基于溶液热冲击策略在氮化碳中引入介孔结构，富 π 电子以及可极化的羟基官能团（图 1 ），一方面提高了氮化碳的可见光吸收范围，可见光吸收范围可延伸至 1000 nm, 另一方面，富 π 电子和可极化的羟基官能团，可促使光生电子和空穴的空间分离，同时多孔结构提供更多的活性位点，最终提高了氮化碳的光催化活性。

图 1. 氮化碳的制备策略、过程分析以及样品。

研究团队提出溶液热冲击策略，可以抑制不同组分的相分离以及起始 / 平台分解温度不匹配，得到具有多孔结构，富 π 电子和可极化的羟基官能团一身的氮化碳。该设计的氮化碳具有良好的可见光催化活性，克服了由于带隙变窄的单线态 Frenkel 激子的库仑力增大而导致的激子解离减弱所带来的挑战。同时，本工作开发的多结构设计一体化的氮化碳为其他纳米材料在结构和性能优化上提供了新的思路。 相关论文发表在 ACS Nano 上，复旦大学博士研究生翟志敏为文章的第一作者， 张佳佳博士 和 卢红斌 教授 为通讯作者。