清华大学刘锴课题组《Adv. Mater.》：电极界面工程提升二维器件苛刻环境耐受能力
清华大学刘锴课题组《Adv. Mater.》：电极界面工程提升二维器件苛刻环境耐受能力
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在过去的十几年中，数十种 TMDCs 材料在纳米电子学方面得到了广泛的探索。相关学者发现电极 -TMDCs 界面对二维半导体器件的电输运特性具有关键影响。例如，传统金属电极的沉积可能会破坏超薄的二维 TMDCs 薄膜，并在电极 -TMDCs 界面上引入缺陷，产生费米能级钉扎现象和高肖特基势垒，从而退化器件的电学性能；在高温等环境下，金属会进一步往有缺陷的沟道材料上扩散，降低器件的开关比（图 1a ）。因此，近年来人们开发了许多降低势垒高度来提升器件性能的策略，包括使用低功函数金属、插入缓冲层和转移金属电极。然而，这些方法并不能克服纳米器件在苛刻环境中的电极界面失效问题。例如，在 TMDCs 器件中用作电极缓冲层的低功函数金属，如 Ti 、 In 和 Bi ，在空气中甚至较高真空下容易氧化，在高温下这些金属缓冲层的氧化会加剧并与有缺陷的 TMDCs 薄膜反应，从而降低器件稳定性。相比之下，通过转移金属电极与 TMDCs 材料形成的范德华电极接触，能够有效降低电极 -TMDCs 界面的缺陷浓度，从而有利于制备出高性能的 TMDCs 器件。但在苛刻环境中，一些活泼气体分子（如潮湿环境中的水分子）可能会嵌入到较大的范德华间隙中，增加接触势垒并严重散射载流子，使得 TMDCs 器件性能衰减（图 1b ）。因此，精细的电极界面设计对于构建具有良好环境耐受性的纳米 TMDCs 器件至关重要，这要求电极界面不仅具有较少的缺陷，而且能够有效阻挡金属扩散和气体分子的进入。
针对上述关键问题，清华大学材料学院刘锴课题组报道了一种电极界面工程策略，通过全转移方法制备单层石墨烯缓冲的金电极（ t-Au/graphene ），构筑了耐受高温、高湿度、氧化等苛刻环境的单层 MoS 2 晶体管器件。在该方法中，化学气相沉积（ CVD ）制备的高质量单层石墨烯首先被转移的金电极从基底剥离形成 t-Au/graphene 电极，然后将 t-Au/graphene 电极转移到单层 MoS 2 上（图 2a ）。基于这一全转移电极工艺，作为电极缓冲层的单层石墨烯保持了无缺陷的完整结构（图 1c ）。受益于单层石墨烯的原子级平坦表面和可调节的费米能级，具有 t-Au/graphene 电极的 MoS 2 器件的肖特基势垒高度降低至 47 meV ，接触电阻降低至 4.7 kΩ·μm 。与使用沉积金属电极或仅使用转移的 Au 电极的器件相比，低的势垒高度和接触电阻使器件具有更高的开电流和载流子迁移率。更重要的是，无缺陷的疏水性石墨烯缓冲层可以防止金属从电极扩散到 MoS 2 ，以及水分子扩散插入到电极界面中，因此使 MoS 2 器件在潮湿、氧化和高温等苛刻环境中具有较高的耐受性。在 100% 的相对湿度下， t-Au/graphene 接触的 MoS 2 晶体管的开电流变化（仅约 6% ）远小于沉积 Au/Ti 电极或转移 Au 电极的器件。与采用 Au/Ti 电极或 Au/Bi 电极的器件相比，该器件在氧化环境（空气）中或在 350℃ 退火后也表现出更稳定的电输运特性。在综合考虑迁移率、开电流、耐湿性、耐氧性和热稳定性后， t-Au/graphene 电极在所有类型的电极设计中拥有最佳综合性能（图 1d ）。该工作加深了人们对纳米器件中电极界面作用的理解，并为构建具有苛刻环境甚至极端环境耐受能力的纳米器件提供了有效的电极界面工程策略，有望适用于所有的二维 TMDCs 器件。
图 1. MoS 2 晶体管与不同类型电极接触时的原子结构、能带结构及综合性能。
图 2. t-Au/graphene 接触的 MoS 2 器件的表征和电输运性能。
图 3. t-Au/graphene 接触的 MoS 2 晶体管在高湿度下的稳定性。
图 4. t-Au/graphene 接触的 MoS 2 器件在氧化环境和高温下的稳定性。
作者简介
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刘锴，清华大学材料学院长聘副教授，博士生导师。在清华大学物理系获博士学位，先后在清华大学和劳伦斯 - 伯克利国家实验室从事博士后研究。曾入选海外高层次青年人才计划。近年来致力于二维原子晶体、碳纳米管等纳米材料及其异质结构的界面性质研究和高温电子器件应用探索。至今在 Science 、 Nature Commun. 、 Science Adv. 、 Adv. Mater. 等期刊上共发表学术论文 110 余篇，授权美国和中国发明专利 50 余项。获国际材料研究学会联盟前沿材料青年科学家奖、中国材料研究学会科学技术奖一等奖（第 1 完成人）、全国百篇优秀博士学位论文等重要奖励。担任中国材料研究学会青年委员会理事， SmartMat 、 Chin. Phys. Lett. 、 Chin. Phys. B 等期刊青年编委， J. Electron. Sci. Technol. 执行编委。在国内外重要学术会议上做邀请报告 30 余次。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210735
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