传统过渡金属（Fe、Cu、Co等）通过M
n+
/M
(n+1)
的氧化还原循环，诱导Haber-Weiss链反应，持续产生各种自由基活性物种。然而，链式反应过程中金属价态的反复变化，会引起金属离子部分溶出；而自由基的自淬灭及其对共存基质的非选择性攻击，也导致氧化剂利用效率低。氧化锆（ZrO
2
）稳定性强、生物相容性良好，作为离子交换剂已被广泛应用于水体砷酸盐、磷酸盐、氟离子等污染物的吸附去除。传统认为ZrO
2
具有非氧化还原特性，在催化氧化领域鲜有报道。
课题组近期发现，无定形氧化锆（aZrO
2
）可作为非均相催化剂，诱导过一硫酸盐活化生成活性氧化物种。以aZrO
2
为催化剂，对模型污染物卡马西平（CBZ）的降解反应速率是常见金属氧化物（Fe
2
O
3
、Co
3
O
4
、Mn
3
O
4
、Fe
3
O
4
、CuO）催化剂的5.1-72.0倍。研究结果表明，作为路易斯酸位点，aZrO
2
对过一硫酸盐阴离子（HSO
5
-
）具有强吸附亲和力，但是HSO
5
-
并未断裂过氧键生成自由基，而是通过电子云密度的偏移使表面络合物aZrO
2
-HSO
5
-
形成高氧化还原能力，再由氧转移路径降解选定有机物。解析结构-活性定量构效关系，表明aZrO
2
的表面羟基含量是主导表面络合物氧化效率的主要因素，这也解释了aZrO
2
相较于晶型氧化锆（cZrO
2
）具有更高催化效率的现象。该研究发现为环境友好型氧化锆在催化氧化领域的新应用提供了依据。
上述研究以“Amorphous zirconium oxide activates peroxymonosulfate for selective degradation of organic compounds: Performance, mechanisms and structure-activity relationship”为题，在线发表于环境领域知名学术期刊Water Research (https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.119363)
。课题组博士生李晓洋为论文第一作者，通讯作者为南京大学张炜铭教授和南京农业大学陆隽鹤教授，共同作者包括硕士生吕若琳、博士生李洺阳、任逸博士、尹越博士、硕士生刘嘉航。本研究得到了国家自然科学基金（No. 22176088）的支持。
来源：
环境功能材料与水污染控制
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