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【催化】中国石油大学(华东)柴永明/董斌Angew：配体调控策略促进Co掺杂1T-MoS2的碱性析氢性能

时间：2023-10-29 来源： 浏览：

【催化】中国石油大学(华东)柴永明/董斌Angew：配体调控策略促进Co掺杂1T-MoS2的碱性析氢性能

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可再生能源驱动的电解水制氢技术是缓解当今社会能源问题的有效方式。目前，高效碱性析氢反应（HER）催化剂的探索对于电解水制氢技术的大规模应用具有重要意义。作为过渡金属二硫化物（TMD）家族的核心成员，具有金属特性的1T-Mo S 2 是高效HER催化剂的潜在理想选择，其边缘不饱和配位原子已被广泛证明是优异的HER活性位点，可呈现出与Pt类似的氢吸附自由能。然而，1T-Mo S 2 的面内和层间的大部分饱和配位原子不能作为HER催化活性位点，这必然导致二维Mo S 2 的高比表面积的优势丧失。同时，1T-Mo S 2 在碱性环境中的动力学缓慢，要设计出合理的基于1T-Mo S 2 的高效碱性HER电催化剂，同时满足H 2 O的解离过程和H的吸附过程，仍是一个巨大的挑战。
近日， 中国石油大学（华东） 的 柴永明 教授和 董斌 教授团队 以CoMo-MOF为前驱体，通过原位Co原子掺杂以及原位有机配体插层策略，构建了层间距扩大（11.4 Å）的Co掺杂1T-Mo S 2 ，用于催化碱性HER。 相关论文发表于 Angew. Chem. Int. Ed. ，第一作者为2020级博士生 刘海君 。

CoMo-MOF衍生物中残余的1,2-二(4-吡啶基)乙烯配体通过其N原子与嵌入Mo S 2 的钴原子相连，作为支柱，支撑起1T-Mo S 2 层间距，实现11.4 Å的超大层间距的呈现。异质Co原子和共轭配体的引入有利于1T-Mo S 2 结构的稳定。

DFT计算表明，通过异质Co原子和π共轭配体可实现对1T-Mo S 2 纳米片惰性基面上电子结构的可控调节，面内的S位点激活，可用于 H 2 O解离和H吸附。由9.4 Å大小的1,2-二(4-吡啶基)乙烯配体支撑的充分扩大的层间距可进一步增加暴露的活性位点数量，从而提升碱性HER性能。
最终，在基面内和层间活性位点的共同参与下，该层间距扩大的Co掺杂1T-Mo S 2 在催化碱性HER中呈现出低的过电位（239 mV at 200 mA c m -2 ）和高的稳定性，并已应用于具有实际应用前景的阴离子交换膜电解槽中。该工作开发的协同策略为构建用于能量转换的层间距扩大的二维纳米材料提供了借鉴。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Ligand Modulation of Active Sites to Promote Cobalt-Doped 1T-Mo S 2 Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Alkaline Media
Hai-Jun Liu, Shuo Zhang, Yong-Ming Chai, Bin Dong
Angew. Chem. Int. Ed ., 2023 , DOI: 10.1002/anie.202313845
课题组介绍

董斌教授简介： 中国石油大学(华东)化学化工学院教授，博导，兰州大学材料化学学士学位，兰州大学分析化学博士学位，美国马凯特大学化学系公派访问学者。主要从事电催化材料及器件的设计及多能源耦合催化转化基础与应用研究，涉及绿色制氢、加氢及电催化小分子转化等。主持国家自然基金面上项目、山东省基金面上项目等课题10余项。以第一或通讯作者在 Angew、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano-Micro Lett. 等期刊发表一区论文50多篇，ESI高被引论文5篇，署名论文总被引用万余次，H因子60。担任 Chinese Chemical Letters编委、Nano-Micro Letters、Chinese Journal of Structural Chemistry、eScience、EcoEnergy 四个期刊青年编委。入选2022爱思唯尔“中国高被引学者”，入选2022、2023斯坦福大学全球前2%顶尖科学家榜单。

https://www.x-mol.com/university/faculty/54460
柴永明教授简介： 中国石油大学(华东)化学化工学院教授、博导，重质油全国重点实验室副主任、绿色能源化工团队负责人。担任中国化工学会石油化工专业委员会委员、中国化工学会无机酸碱盐专业委员会催化材料专家组成员。主要从事绿色能源化工和绿色产氢、加氢技术的基础与工业应用研究，先后主持国家自然基金面上项目2项、国家自然基金青年项目1项、山东省自然基金重大基础研究项目2项、山东省重大创新工程项目课题1项、千万元以上工业转化和技术许可项目3项、横向课题20多项。以第一或通讯作者在 Angew、Advanced Materials、Advanced Functional Materials 等国际知名期刊上发表了科研论文100多篇，担任 Nano-Micro Letters 副主编、《燃料化学学报》青年编委、《石油化工高等学校学报》编委、《现代化工》编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/15114
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