植被是连结大气圈与土壤圈的关键纽带,在全球汞生物地球化学循环中扮演着举足轻重的角色。近十年区域及全球汞循环研究领域的主要进展之一,就是确定了森林生态系统是重要的全球大气零价汞汇。传统森林汞生物地球化学循环研究主要侧重汞在森林系统中含量、储库、通量及质量平衡,无法追溯相关的生物地球化学过程;而汞稳定同位素示踪技术可定量示踪物质来源和特征性过程,为解析森林系统汞的循环过程提供新契机。
汞是自然界中少数的存在三维分馏体系的独特元素。汞同位素的三维分馏体系包括:质量分馏(MDF),奇数同位素非质量分馏(Odd-MIF)和偶数同位素非质量分馏(Even-MIF)。环境中大多的化学、物理及生物过程都能引起汞同位素的质量分馏,但汞同位素的非质量分馏特征极具保守性。因此,可根据森林系统中不同端元的汞同位素指纹特征,建立汞同位素的溯源模型,解析森林系统中各环境介质中汞的来源、分配及迁移过程。
气候变化导致的土地利用方式的变化,特别是植被分布格局的改变,在汞生物地球化学过程中发挥着至关重要的作用。全球变暖,冰川消融,退缩区植被和土壤从无到有,汞在系统中的传递、分配与积累几乎也是从零开始。与此同时,植被显著改变了区域生源要素的循环过程,特别是土壤有机质的累积、形态演化改变,将显著影响汞的形态演化过程,进而导致汞在其环境中迁移、转化途径的改变。
图1. 冰川退缩区森林演替序列有机质土壤中POM-MAOM框架下迁移演化累积的示意图
鉴于此,中国科学院地球化学研究所冯新斌研究员团队以海螺沟冰川退缩区森林演替序列为研究平台,结合汞同位素示踪技术,厘清了汞在颗粒态有机质(POM)与矿物结合态有机质(MAOM)分布及其同位素组成特征,解析了不同森林类型土壤有机质结合汞的来源、累积及其还原过程。本研究的亮点主要体现在以下两点上。一是,POM-MAOM土壤有机质分类框架,能为解析有机质土壤汞累积、迁移及转化过程提供新契机。二是,氮与汞在含量及同位素层面均具有显著的相关性,土壤有机质中巯基与N/O基团对汞具有强络合能力,随着有机质-矿物质复合体形成,将导致汞的相态转化、氧化还原、迁移过程发生改变,最终体现在POM与MAOM中汞同位素组成的差异上。
图2. 冰川退缩区森林演替序列有机质土壤中POM-MAOM框架下汞与氮分布、化学计量比及其相关关系
图3. 冰川退缩区森林演替序列有机质土壤中POM-MAOM框架下汞与氮同位素组成与森林系统典型端元汞、氮同位素组成
图4. 冰川退缩区森林演替序列有机质土壤中POM-MAOM框架下汞与氮同位素相关关系;(A)-(B)表示演替序列中的阔叶林;(C)-(D)表示演替序列中的针叶林。
此外,冯新斌研究员团队与中国科学院亚热带农业生态研究所王克林研究团队合作解析了环江典型喀斯特森林汞的沉降、累积及迁移过程。鉴于喀斯特森林土壤不连续、破碎化的特点,研究团队基于生态监测站的大样地,通过高分辨率采样及其汞同位素示踪技术,解析了典型喀斯特峰丛洼地森林系统凋落物汞沉降与土壤汞累积的时空变化规律以及土壤汞来源累积过程。其中,此研究工作的亮点就是发现:喀斯特峰丛洼地土壤汞超累积,累积程度是坡地区域的10-40倍、基岩的近400倍;而超累积的汞主要来自于峰丛坡地区域土壤侵蚀与洼地有机质-矿物复合体进一步富集吸附过程。
图5. 环江峰丛洼地森林系统大气汞沉降及土壤汞累积过程的示意图
上述研究成果均发表在环境科学与地球科学研究领域期刊
Environmental Science & Technology
(《环境科学与技术》)上。该系列研究得到了国家自然科学基金(41977272、42122053、42071073)、国家重点研发基金(2022YFF1300703)等项目资助。
Fei Wu, Luhan Yang, Xun Wang, Wei Yuan, Che-Jen Lin, and Xinbin Feng; Mercury Accumulation and Sequestration in a Deglaciated Forest Chronosequence: Insights from Particulate and Mineral-Associated Forms of Organic Matter. Environmental Science & Technology 2023 57 (43), 16512-16521; DOI: 10.1021/acs.est.3c03107.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c03107
Hu Du, Xun Wang, Wei Yuan, Fei Wu, Longyu Jia, Nantao Liu, Che-Jen Lin, Jiang Gan, Fuping Zeng, Kelin Wang, and Xinbin Feng; Elevated Mercury Deposition, Accumulation, and Migration in a Karst Forest. Environmental Science & Technology 2023; DOI: 10.1021/acs.est.3c05409
论文链接2:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c05409
来源:
中国科学院地球化学研究所、生化环材BCEMers
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